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《探究甲烷液相催化氧化制甲醇的工藝研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、西北大學(xué)碩士學(xué)位論文甲烷液相催化氧化制甲醇的工藝研究姓名：陳自力申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：張秀成20080615西北大學(xué)碩士學(xué)位論文摘要甲烷液相部分氧化反應(yīng)是天然氣直接轉(zhuǎn)化制備高附加值甲醇的重要途徑之一。本文論述了甲烷液相部分催化氧化制甲醇的重要意義和國內(nèi)外的研究現(xiàn)狀。文獻(xiàn)表明：催化劑的開發(fā)是該研究的關(guān)鍵。目前，雖然以碘為催化劑、發(fā)煙硫酸為溶劑的甲烷液相部分氧化反應(yīng)的研究尚不充分，但是該反應(yīng)具有較高的轉(zhuǎn)化率和收率，工業(yè)化放大生產(chǎn)的前景良好。為進(jìn)一步深入認(rèn)識甲烷液相部分氧化反應(yīng)過程的本
2、質(zhì)，本論文首先討論了以碘為催化劑、發(fā)煙硫酸溶劑中甲烷部分氧化反應(yīng)的催化機(jī)理。我們提出該反應(yīng)為親電取代機(jī)理，發(fā)煙硫酸溶劑中催化劑h為氧化還原性催化劑，其催化循環(huán)過程是在強(qiáng)氧化劑存在下進(jìn)行的。對該反應(yīng)進(jìn)行的宏觀動(dòng)力學(xué)研究表明，該反應(yīng)是屬于一級反應(yīng)過程，h催化劑存在下其反應(yīng)活化能為9．541(J．K．1．mol～。鑒于以碘為催化劑、發(fā)煙硫酸為溶劑的甲烷部分氧化反應(yīng)良好的工業(yè)化前景，本文研究了以鼓泡塔為主要反應(yīng)裝置的甲烷液相連續(xù)催化氧化制取甲醇的工藝。首先考察了在鼓泡塔內(nèi)，氣體流速、反應(yīng)壓力、反應(yīng)溫度及液相
3、流量對甲烷部分氧化反應(yīng)的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：碘催化下的甲烷液相連續(xù)部分氧化反應(yīng)的優(yōu)化工藝條件為：催化劑h的加入量為0．099m01．L-1，溶劑為50％(wt)發(fā)煙硫酸，反應(yīng)溫度為453K，反應(yīng)壓力2．0MPa，氣體流量400ml／min，液相流量6ml／min，反應(yīng)最高單程轉(zhuǎn)化率可達(dá)45％左右；其次，研究了包含氣液相原料進(jìn)料系統(tǒng)及預(yù)熱裝置、甲烷液相氧化反應(yīng)裝置、反應(yīng)尾氣冷卻分離裝置、氣液平衡分離裝置、液相反應(yīng)產(chǎn)物分離裝置、液相產(chǎn)物水解裝置的甲烷液相連續(xù)催化氧化反應(yīng)制取甲醇的工藝。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：該流
4、程不但實(shí)現(xiàn)了反應(yīng)原料及催化劑的回收利用，而且可到較高濃度的產(chǎn)品甲醇，工藝過程比較完善。最后，探討了溶劑的循環(huán)使用和中間產(chǎn)物的水解問題。關(guān)鍵詞：甲烷液相催化氧化發(fā)煙硫酸甲醇西北大學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractThepartialoxidationofmethaneinliquidisoneofthemostimportantapproachestoconversionofmethanolwiⅡlmghvalue。Inthisthesis，thecurrentresearchingandsignific
5、anceofcatalyticpartialoxidationofmethanetomethanolathomeandabroadwasreviewed．Andtheliteratureindicatedthatthedevelopmentofnovelcatalystsisthekeyofthestudy．Atpresent，althoughtheiodineasacatalyst,oleumasthesolventliquidphasepartialoxidationofmethaneresea
6、rchisnotadequate，butthereactionhashigheryieldandtheconversionrateoftheindustrializedgoodprospectstoenlargeproduction．ThefeasibilitycatalysismechanismsWasdiscussedforsearchingtheessentialofmethanepartialoxidationandtheelectrophilicalternativemechanismpr
7、oposedhasbeenacceptedfor12catalystsinoleum．Thosecatalystsbelongedtooxidation．reductiontypeandtheyshowedsimilarcatalysisforoxidationofmethaneifthecatalystionhasasuitableoxidation-reductionpotentialvalue．ThelumpedkineticmodelofmethaneoxidationWasdevelope
8、dandfirst-orderbasedonthepressure—timerelationshipWasdetermined．ThevalueofactivationenergyWasdeterminedtobe9．54kJ·K-l·mol-1for12．Giventheiodineasacatalyst，oleumasthesolventofthepartialoxidationofmethanegoodprospectsfortheindustrializati
