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1、北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文鹽酸三乙胺—三氯化鋁離子液體催化異丁烷/丁烯烷基化反應(yīng)的研究姓名：任鵬舉申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專(zhuān)業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：陳標(biāo)華20060504摘要鹽酸三乙胺一三氯化鋁離子液體催化異丁烷，丁烯烷基化反應(yīng)的研究離子液體作為一種新型催化劑在催化異丁烷／丁烯烷基化反應(yīng)上表現(xiàn)出了良好的催化性能，如：高的活性；較好的重復(fù)使用性能，以及較好的烷基化油性質(zhì)。同時(shí)，常規(guī)離子液體表現(xiàn)出烷基化產(chǎn)品中C8組分選擇性差的缺點(diǎn)。研究具有更高c。組分選擇性的離子液體催化劑具有重要的意義。本文通過(guò)在氯鋁酸離子液體中加入具有較強(qiáng)供電子能力的有機(jī)助劑進(jìn)行改性
2、，在保持催化活性的同時(shí)提高其對(duì)目的產(chǎn)物的選擇性。無(wú)水AlCl3與Et3NHCl以摩爾比2：1合成的離子液體中分別加入不同有機(jī)助劑進(jìn)行改性，在高壓釜間歇反應(yīng)器內(nèi)評(píng)價(jià)了改性離子液體催化異丁烷／丁烯烷基化反應(yīng)的性能，以此考察不同改性助劑對(duì)于離子液體催化性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：苯改性離子液體可以大幅提高目的產(chǎn)物的選擇性，在較溫和反應(yīng)條件下，烷基化產(chǎn)品中C。組分含量可以達(dá)到76％，皿皿仍MH達(dá)到8．O以上，并且獲得的烷基化油品質(zhì)較好，已經(jīng)達(dá)到工業(yè)硫酸法水平。無(wú)水AlCb粉末中經(jīng)加入苯改性后，用于催化異丁烷／丁烯烷基化反應(yīng)，所得反應(yīng)結(jié)果與離子液體相似
3、。在此基礎(chǔ)上，利用紅外光譜與27Al核磁共振對(duì)改性前后離子液體和固體A1c13進(jìn)行了表征，發(fā)現(xiàn)：2A1CJ3／Et3NHCl離子液體加入改性物質(zhì)后其中陰離子結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，由單一的A12C17一結(jié)構(gòu)變?yōu)锳12C1，一與I摘要Alcl。一二者共存。結(jié)合烷基化反應(yīng)結(jié)果，分析認(rèn)為：離子液體中呈游離態(tài)的微量Alcl3或Al：C16是催化烷基化反應(yīng)的活性中心，改性物質(zhì)與活性中心的絡(luò)合有利于提高離子液體對(duì)異丁烷／丁烯烷基化的催化性能。以Cu2+改性離子液體作為催化劑，將超重力反應(yīng)器引入異丁烷／丁烯烷基化反應(yīng)，利用其加強(qiáng)傳質(zhì)過(guò)程的特點(diǎn)來(lái)改善烷基化反應(yīng)產(chǎn)物的
4、分布。實(shí)驗(yàn)中考察了反應(yīng)溫度、壓力以及轉(zhuǎn)子轉(zhuǎn)速對(duì)烷基化反應(yīng)的影響。研究表明：在超重力反應(yīng)器內(nèi)，由于反應(yīng)時(shí)問(wèn)較短，傳質(zhì)效率高，可以使離子液體催化異丁烷／丁烯烷基化的產(chǎn)物中n仰／DMH達(dá)到10．0左右，但由于超重力反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)使烷基化反應(yīng)存在氣相反應(yīng)區(qū)，導(dǎo)致烷基化油中C8選擇性低于高壓釜水平，反應(yīng)溫度對(duì)烷基化油品質(zhì)的影響也更加顯著。改變超重力反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)，在強(qiáng)化傳質(zhì)的同時(shí)避免氣相烷基化反應(yīng)的發(fā)生，才能實(shí)現(xiàn)在超重力反應(yīng)器內(nèi)異丁烷／丁烯烷基化反應(yīng)的優(yōu)化。關(guān)鍵詞：離子液體，異丁烷／丁烯，烷基化，超重力Ⅱ摘要Al時(shí)lationofC4inmodified
5、舢C13-Et3NHClionicliquidsAbstractAsoneof。noVelmedia，ionjcliquldscouldbeuSedasmecatalystmtheprocessofalkylationofisobuteneandbutanew油hi曲activ咄TheadVantageofionicliqujdascatalyStwasthatt11epfoductwitllhi曲qual畸couldbeeaSilysepa塒edwithhi曲purityalldthecatalystcouldbereused．HoweV
6、er，meselectiVi夠for啪(trimethylpentane)wasremad曲1ylowermalltllatinconcen帆tedsul斯acidca協(xié)lyst．ToimproVethecatalyz．mgpropertiesofionicliquid，compo咖dsw№possessedlonepairelec岫lswereaddedinthe2AlCl3／EtjNHClionicliquidasadditiVes．Di腩remaddi_tiveswereaddedinmeionicliquidsyntllesized
7、bya11hydrousAlCl3aI】dtriemylaminehydrochl喇deaccordingtotllemolratioof2：1respectivelytogetdi腩rentmodifiedionicliquids．Thecatalyzingpropeniesofdif王IeremionicliquidswereinVestigatedinanautoclaVewimstirr．mgequ．pment．TheexperimentsreSultsindicatedmattlleadditionofaromaticssucha
8、sbenzeneandall(、，1benzenecouldapparentlyimpmVethecatalyticperf．ormanceofionicliquid．TheSe
