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《試析異丁烷-丁烯烷基化反應(yīng)固體酸催化劑的研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、分類號(hào)UDC密級(jí)y-777E48武虞舞垮乎簍走哮碩士學(xué)位論文異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)固體酸催化劑的研究姚瑞平指導(dǎo)教師姓名申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別論文定稿日期學(xué)位授予單位學(xué)位授予日期張銘金教授武漢科技大學(xué)化工與資源環(huán)境學(xué)院答辯委員會(huì)主席：王光輝教授評(píng)閱人：王光輝教授鄧風(fēng)研究員武漢科技大學(xué)碩士學(xué)位論文第i頁(yè)摘要對(duì)于固體酸催化異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)這一研究課題，本論文在總結(jié)前人研究工作的基礎(chǔ)上，根據(jù)烷基化反應(yīng)的特點(diǎn)，采用模板法通過S。Io的路線合成了介孔固體酸催化劑M003／Zr02和W03／Zr02，研究了它們的結(jié)構(gòu)、酸性以及
2、對(duì)異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)的催化性能；并制備了另外一種固體酸催化劑S03，丫-A1203，研究了它的結(jié)構(gòu)和酸性及對(duì)異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)的催化活性。本文的主要研究?jī)?nèi)容和得到的結(jié)論如下：利用聚乙二醇作為模板劑通過共沉淀法合成了介孔固體酸催化劑M003／Zr02和WO，／Zr02，試樣具有較大的比表面積和孔體積，iL徑分布集中。M003和W03以分散在Zr02表面，并可延緩Zr02在高溫下的晶相轉(zhuǎn)變和晶粒生長(zhǎng)，保持了介孔穩(wěn)定性。NH3一TPD結(jié)果表明M003／z102和W03，z102的表面都存在三種不同強(qiáng)度的酸位
3、，其中W03／Zr02的中強(qiáng)酸位酸量要多于M003／Zr02，酸強(qiáng)度也稍大于M003／Zr02。根據(jù)吸附丙酮的2_a3C后化學(xué)位移的變化值，這兩種介孔固體酸的酸強(qiáng)度都大于分子篩HZSM-5，但要弱于100％的H2S04。研究了介訖固體酸M003／Zr02和W03／Zr02催化異丁烷一丁烯的烷基化反應(yīng)，考察了時(shí)間、溫度、進(jìn)料的烷烯比等不同的因素對(duì)產(chǎn)物分布的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)：當(dāng)反應(yīng)時(shí)間TOS=60rain、反應(yīng)溫度T=60℃時(shí)，產(chǎn)物中c8組分所占的比例最大。這是由于烷基化反應(yīng)受到聚合反應(yīng)、氫轉(zhuǎn)移反應(yīng)、裂解反應(yīng)以
4、及生成的產(chǎn)物從催化劑的孔道內(nèi)向外擴(kuò)散等多重因素的影響，使該反應(yīng)存在一個(gè)最佳的反應(yīng)時(shí)間和反應(yīng)溫度。提高烷烯比可降低聚合反應(yīng)的速率，增加產(chǎn)物中C8組分的含量。由于介孔W03／Zr02比介孔M003／zr02具有更強(qiáng)的酸位和更多的酸量，從而更有利于烷基化反應(yīng)，所以用介孔W03／zr02作催化劑時(shí)，丁烯的轉(zhuǎn)化率及產(chǎn)物中c8組分的含量更高些；通過TG．DTA、FT'IR等手段研究了失活后的催化劑上的結(jié)焦物質(zhì)的特征，初步提出了固體酸催化劑上的異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)機(jī)理及催化劑的失活途徑，通過酸中和法制備出活性Y，舢203
5、，并在其表面負(fù)載強(qiáng)酸性氣體s03得到固體酸催第ii頁(yè)武漢科技大學(xué)碩士學(xué)位論文化劑S03～．A1203，并考察對(duì)異丁烷一丁烯烷基化反應(yīng)的催化活性。XRD和”AIMASNMR的實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：在S03一．A1203中，S03與部分六配位甜反應(yīng)生成了少量的A12(S04)3，同時(shí)S03與Y．A1203表面的羥基反應(yīng)，形成酸性較強(qiáng)的Br6nsted酸位，包括橋式羥基S-OH—AI和s原子上的端羥基；NH3一TPD結(jié)果表明s03，y-A1203表面存在兩種不同強(qiáng)度的酸位，強(qiáng)酸位的酸強(qiáng)度稍弱于傳統(tǒng)的固體超強(qiáng)酸S042-廳一
6、A1203，但吸附丙酮．2．”C后的”CCP／MASNMR證實(shí)S03n．A1203的酸強(qiáng)度要強(qiáng)于HZSM．5；通過FT-lR和1H／27A1TRAPDORMASNMR觀察到了s—o—Al鍵的生成和橋式羥基結(jié)構(gòu)的存在，并提出了s03，丫-A1203表面的酸位結(jié)構(gòu)。由于S042一一．A1203的酸強(qiáng)度較高，其作為催化劑時(shí)丁烯的累積轉(zhuǎn)化率略高，但在其表面強(qiáng)酸位發(fā)生的裂解反應(yīng)速率較高，烷基化產(chǎn)物中C5～C7組分的含量很高。關(guān)鍵詞：異丁烷，丁烯，烷基化，固體酸，催化劑Abstractlnthisdissertation
7、，towardthesubjectofsolidacidcatalyzedalkylationofisobutanewithbutenes，prevenientresearchworkhasbeensummarizedandnovelmesoporoussolidacidcatalystsM003／Zr02andW03／Zr02weresynthesizedemployingtemplatemethodwithSoIoroute．Thephysicochemicalfeaturesandacidityprop
8、ertiesofthecatalystswereinvestigatedbyseveralanalysistechniques．Theircatalyticcapabilitytoalkylationofisobutanewithbutenesalsohasbeenstudied．Inaddition，anothersolidacidcatalystS03／7一A1203waspreparedbya
