基于三嗪羧酸衍生物的熒光和光致變色材料的合成與性能研究

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1、圇圖團中國科學(xué)院大學(xué)UniversityofChineseAcademyofSciences博士學(xué)位論文基壬三盛整酸盤生整數(shù)蔻選扭螳塾變量撾疆的盒盛皇掛籃班寶作看姓名：苴藝旌指導(dǎo)教師：昱塹洼睦±生罾整堂窿疆建麴魔緒擅班立逝學(xué)位類別：壟堂簋主學(xué)科專業(yè)：麴壟業(yè)堂研究所：生國整堂醫(yī)揖建物廈結(jié)拉班宜匱2013年5月materialsDerivedfrom．．．Tr．．．．．．．i．．．．．a(chǎn)．．．．．．．．z．．．．．．．i．．．．．n．．．．．．．．．e．．．．．．．-．．．．．b．．．．．．．．．．a(chǎn)．．．．．．．．s．．．．．．e．．．．．．．．d——polycar

2、boxvlateUgann墨一’●●■_IIII--■■■■■■●●_-Yi—HuiHuangSupervisedbyProfessorXin-TaoWuADissertationSubmittedtoTheUniversityofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoctorofNatureScienceinPhysicalChemistryFujianInstituteofResearchontheStructureofMatterChineseA

3、cademyofSciencesFuzhou，F(xiàn)ujian，P．R．China2013，5㈣8㈣5?2i¨¨¨耵■■IⅢ3Ⅲ4?2ⅢY致謝本論文的工作是在我的導(dǎo)師吳新濤院士的悉心指導(dǎo)下完成的。導(dǎo)師淵博的學(xué)識，嚴謹、求實的治學(xué)態(tài)度，敏銳的科學(xué)洞察力，以及對科學(xué)事業(yè)孜孜以求的精神，寬厚謙遜的品德風(fēng)尚深深地熏陶著我、教育著我，使我受益匪淺。在論文完成之際，我衷心地感謝導(dǎo)師在學(xué)習(xí)和生活上給予的教誨和照顧。本論文的完成也得到了盛天錄研究員的細心指導(dǎo)和無私幫助。盛老師在日常的科研和生活中對我們傾注了大量的時間和心血，在此對他表示誠摯的謝意。感謝師兄胡勝民、傅瑞標在結(jié)構(gòu)解析和論

4、文撰寫上給予的熱情指導(dǎo)和幫助。感謝課題組的兄弟姐妹們：溫躍紅、沈超君、朱起龍、陳建珊、王欣、楊金梅、鄒青竹、陳東波、馬驍、譚春紅、靳美亮、姜浩、袁寧、王艷龍、李杰、楊鑫、柏松延，薛鎮(zhèn)鎮(zhèn)、王勇、張浩、孫志豪，是你們的陪伴讓我的研究生生活變得豐富多彩，感謝你們的包容與幫助!在此祝你們一帆風(fēng)順，前程似錦!本論文涉及了X．射線單晶衍射、元素分析、紅外光譜、紫外一可見光譜、熒光光譜、順磁和熱重測試等，在此對測試中心的陳久桐、任清、杜文新、彭奇、黃新、陳昕、陳波、黃子祥、卓繼偉老師表示感謝。同時還要感謝研究生部的張婧、鐘玲、陳小波老師以及其他部門的老師，感謝你們提供的支持和幫

5、助。本論文工作的基金支持來自于國家自然科學(xué)基金重大、重點及面上項目，中國科學(xué)院自然科學(xué)基金項目，福建省自然科學(xué)基金項目以及結(jié)構(gòu)化學(xué)國家重點實驗室基金項目。另外也感謝我的父母和家人，他們的理解與支持是我踏實工作的堅強后盾，使我能夠在學(xué)校專心完成我的學(xué)業(yè)。最后，在此謹向指導(dǎo)、幫助和支持我的老師、朋友、同學(xué)和家人致以最真摯的感謝。黃藝輝二零一三年五月于中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所摘要以分子間非共價鍵相互作用為基礎(chǔ)而形成的分子聚集體的超分子化學(xué)的迅猛發(fā)展，以及晶體工程學(xué)的廣泛應(yīng)用，通過非共價鍵相互作用，從分子水平上對功能材料和分子進行控制和操縱，以制備和組裝具有預(yù)定結(jié)構(gòu)的分子

6、構(gòu)筑并進一步達到預(yù)期功能成為可能。調(diào)控晶體合成過程中的各種影響因素，合成出具有預(yù)期結(jié)構(gòu)和性能的超分子化合物，是晶體工程的核心任務(wù)，也是目前極具挑戰(zhàn)性的研究課題之一。本論文運用超分子自組裝和晶體工程的原理，有目的地設(shè)計和合成了一系列結(jié)構(gòu)新穎、性能獨特的超分子化合物。通過X．射線衍射分析、元素分析、熱分析、紅外光譜、質(zhì)譜、順磁和光電子能譜等手段對化合物進行了表征，對化合物的熒光、光致變色等性質(zhì)進行了研究。我們的研究主要包括以下三個方面的內(nèi)容：(1)系統(tǒng)地研究了基于三嗪配體的具有特征熒光發(fā)射的稀土配位聚合物。{[Tb(HLI)](H20)s}n(Ln=I，Tb；2，Eu

7、；3，Gd)，{[Eu(HL2)(H20)](H20)2}n(Ln=4，Tb；5，Eu；6，Gd)，{[Eu(L3)(2，2’一bipy)](H20)}n(7)，{[Eu(L3)(Phen)](H20)}n(8)。其中有三個化合物具有較高量子產(chǎn)率(化合物l：67％；化合物2：68％；化合物8：66％)?；衔?和4的熒光特性表明Eu二核結(jié)構(gòu)在一定程度上能打破f-f吸收禁阻。(2)在相同的條件下，通過對pH值的微調(diào)，實現(xiàn)了對兩個鎘配位聚合物物(化合物9和lO)的結(jié)構(gòu)調(diào)控，并對它們進行熒光研究。(3)采用水熱法合成了七個配位聚物：{Zn2(H2L4)(1，2-Di(4

8、．pyri