鈰基氧化物負載納米金催化CO氧化的研究

鈰基氧化物負載納米金催化CO氧化的研究

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1、中文摘要中文摘要CO作為大氣中主要污染物之一,其氧化消除對于工業(yè)、環(huán)保、軍事和人類生活等各方面具有重要的實際意義。本文采用沉積沉淀法與微波法分別制備了一系列負載型金催化劑Au/Cel.x2奴02,考察了其在CO氧化反應中的催化活性,同時結(jié)合了XRD、BET比表面積、Raman、H2.TPR和TEM等多種手段對催化劑的結(jié)構(gòu)進行了表征,并與催化性能進行關(guān)聯(lián)。采用沉積沉淀法制備催化劑,考察了載體制備方法(制備條件),載體結(jié)構(gòu)和載體摻雜對于催化劑性能的影響。表征結(jié)果表明,采用溶膠凝膠法并通過添加表面活性劑PEG.20000、石

2、油醚可制得具有較大比表面積的立方晶相Cel.xZrx02載體;sr的摻雜增加了載體表面氧空位的量和比表面積。此外,本文還研究了金負載量、焙燒氣氛、焙燒溫度及時間等因素對催化活性的影響。采用此方法在CO氣氛下400℃焙燒3h可制備得到金粒徑在3.7nln范圍內(nèi)的Au/Ceo.洳.202催化劑,其在45℃即可將CO完全氧化。納米級金粒子與載體的相互作用和在其表面的高分散度是催化劑具有良好活性的原因。采用微波法,一步合成了Au/Cel-xZrx02催化劑,并考察了制備過程中的微波功率、PEG用量、焙燒溫度、金粒子的沉淀方式和

3、金負載量等因素對催化活性存在的影響。制備過程中加入PEG做為微波吸收劑,采取分次沉淀(SP)方式沉淀金,經(jīng)微波照射、焙燒處理后即可得到金粒徑尺寸在4.2nlrl左右,活性與沉積沉淀法相當?shù)慕鸫呋瘎T摲ㄖ苽涞拇呋瘎┲屑{米金粒子均勻的分散在載體的表面、并具有大比表面積是其具有良好活性的原因。與沉積沉淀法法相比較,該法具有制備方法簡單、反應時間短、環(huán)境友好等優(yōu)點。關(guān)鍵詞:負載型金催化劑;鈰基復合氧化物;CO氧化;微波黑龍江大學碩士學位論文AbstractAsoneofthemajorairpollutants,theoxi

4、dationofcarbonmonoxidehasimportantpracticalsignificanceforindustry,environmentalprotection,militaryandeveryaspectofhumanlife.Inthispaper,aseriousofAucatalystswerepreparedbydeposition-precipitation(DP)andmicrowaveirradiation(MW0methodsandtestedinCOoxidation.Thesa

5、mpleswerecharacterizedbyXRD,BET,Raman,TPR,TEMmeasurements?andtheresultswererelatedtothecatalyticperformance.ForthepartofDPmethod,theinfluenceofpreparationmethods,optimizationsynthesisconditionandthestructuresofthesupportsonthecatalyticactivitiesoftheAu/Ceo.sZro.

6、202catalystsWasinvestigated.Theresultindicatedthatthesupportswithhi}ghspecificsurfaceareaandcubicstructurecouldbepreparedbysol—gelmethod、舫tlltheadditionofpetroleumetherandsurfactant.Theoxygenvacancyandthespecificsurfaceareaofthesupportwereincreasedbytheadditiono

7、fSt.Moreover,theeffectofpreparationfactorssuch雒Auloadings,calcinationatmosphere,temperatureandtimeonthecatalyticactivitiesWaSalsodiscussed.Usingthismethod,aseriesofAu/Ceo.iZr0202catalysts謝也Auparticlesizeof3—7nmwereobtainedunderCOatmosphereat400℃calcinedfor3h,whi

8、chcanoxidizeCOcompletelyat45℃.Thehighcatalyticactivityofthecatalystscouldbeattributetothefollowingtworeasons:oneisthestronginteractionbetweenthesupportandtheAuparticl

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