顆粒物上十溴聯(lián)苯醚的光降解反應(yīng)

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1、生態(tài)環(huán)境學(xué)報(bào)2009,18(1):205-209http://www.jeesci.comEcologyandEnvironmentalSciencesE-mail:editor@jeesci.com顆粒物上十溴聯(lián)苯醚的光降解反應(yīng)1,31*1,21,2祖耕武，文晟，盛國(guó)英，傅家謨1.中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所//有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室//廣東省環(huán)境資源利用與保護(hù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東廣州510640；2.上海大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院環(huán)境污染與健康研究所，上海200072；3.中國(guó)科學(xué)院研究生院，北京100049摘要：多溴聯(lián)

2、苯醚（PBDEs）是一類全球性的有機(jī)污染物，由于其持久性、毒性和潛在的生物累積性而備受關(guān)注。商業(yè)上主要使用的是十溴聯(lián)苯醚（BDE-209），但是環(huán)境中檢測(cè)出大量的較低溴代聯(lián)苯醚，有可能來(lái)源于環(huán)境中BDE-209的光化學(xué)降解。研究在自行設(shè)計(jì)的光降解反應(yīng)裝置中，以太陽(yáng)光和紫外燈（主波長(zhǎng)為365nm）為光源，對(duì)負(fù)載在硅膠和氧化鋁上的-1BDE-209進(jìn)行照射實(shí)驗(yàn)。光照6h后發(fā)現(xiàn)，負(fù)載在硅膠上的BDE-209（0.2mg·g）在太陽(yáng)光照射下，半衰期為35min，而-1在紫外燈下僅為10min；在紫外燈照射下負(fù)載在硅膠和氧化鋁上的

3、BDE-209（0.4mg·g）的半衰期為18min。在不同光源或顆粒物中，BDE-209都發(fā)生了脫溴反應(yīng)，生成較低溴代產(chǎn)物。暗反應(yīng)表明，負(fù)載在硅膠和氧化鋁上的BDE-209都沒(méi)有發(fā)生光降解。這些結(jié)果表明，吸附在顆粒物氣溶膠上BDE-209的光降解反應(yīng)，可能是環(huán)境中BDE-209的一個(gè)重要?dú)w趨，同時(shí)，其產(chǎn)物可能是環(huán)境中低溴代聯(lián)苯醚的一個(gè)重要來(lái)源。關(guān)鍵詞：十溴聯(lián)苯醚；光降解；脫溴；太陽(yáng)光；顆粒物中圖分類號(hào)：X132文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：1674-5906（2009）01-0205-05多溴聯(lián)苯醚（Polybrominat

4、edDiphenylEthers:脫溴反應(yīng)，反應(yīng)為一級(jí)動(dòng)力學(xué)過(guò)程，降解產(chǎn)物為較PBDEs）自從20世紀(jì)70年代問(wèn)世以來(lái)，作為一種低溴代聯(lián)苯醚。商業(yè)中大量使用的BDE-209排放到添加型阻燃劑被廣泛地應(yīng)用在電子、電器、化工、環(huán)境中，吸附在顆粒物氣溶膠上，隨著大氣的遠(yuǎn)距[1-2]建材、紡織等領(lǐng)域中。相關(guān)研究表明，PBDEs離遷移，會(huì)發(fā)生光降解反應(yīng)，生成較低溴代的化合已廣泛存在于大氣、水體、魚(yú)、鳥(niǎo)、海洋生物及人物，可能是環(huán)境中低溴代聯(lián)苯醚的一個(gè)重要來(lái)源。[3-7]體中。可對(duì)人的大腦、肝臟和腎臟等器官以及神本研究建立的固相光降解

5、模擬反應(yīng)方法，為其他化經(jīng)系統(tǒng)、內(nèi)分泌系統(tǒng)、生殖系統(tǒng)產(chǎn)生急性或慢性毒合物的光降解模擬反應(yīng)提供了可參考的方法。性，對(duì)實(shí)驗(yàn)動(dòng)物有致癌性、生殖毒性、神經(jīng)毒性和1實(shí)驗(yàn)部分[8-10]內(nèi)分泌干擾毒性。PBDEs已經(jīng)成為一種全球性1.1儀器和試劑的環(huán)境污染物，并被列入持久性有機(jī)污染物儀器：FinniganTraceGC，μECD檢測(cè)器；Thermo（PersistentOrganicPollutants:POPs）的候選名單。Spectronic紫外分光光度計(jì)；Barnstead/ThermolyneBDE-209是用量最多的十溴代聯(lián)

6、苯醚，在室溫振蕩器；紫外輻照計(jì)；旋渦混合器；125W紫外線下具有飽和蒸氣壓低和親脂性強(qiáng)的特點(diǎn)，在水中極高壓汞燈，主波長(zhǎng)365nm；1.5mL小瓶（購(gòu)自難溶解，主要富集在大氣顆粒物、沉積物等固相中，TechnologiesGmbh,德國(guó)）。并可以在紫外光照射下降解為毒性更強(qiáng)的低溴代自制固相光降解反應(yīng)器：柜式反應(yīng)器以不銹鋼[11-12]物。目前報(bào)道較多的主要是在有機(jī)溶劑中進(jìn)行為材料，正面為“田”字形取樣門，右下側(cè)為采樣口，的光降解模擬。由于在固相中，反應(yīng)溫度、光強(qiáng)不左側(cè)面安裝恒溫用調(diào)速金屬進(jìn)氣扇，進(jìn)氣扇整流罩易控制，反應(yīng)周期

7、長(zhǎng)、采樣不便等原因，報(bào)道相對(duì)出風(fēng)口正對(duì)混勻器中的樣品，使樣品在室溫下進(jìn)行[11,13-14]較少。本研究設(shè)計(jì)制作了固相反應(yīng)裝置，對(duì)光降解反應(yīng)，同時(shí)不影響紫外燈的工作（紫外燈溫溫度、光強(qiáng)等反應(yīng)條件進(jìn)行調(diào)節(jié)達(dá)到與環(huán)境中太陽(yáng)度太低不能達(dá)到額定功率）。頂部為可調(diào)出風(fēng)口，光下相近的反應(yīng)條件，避免了反應(yīng)物在強(qiáng)光照射下以此調(diào)節(jié)柜內(nèi)氣流循環(huán)來(lái)控制反應(yīng)器內(nèi)溫度。將原溫度升高而熱解；一次照射反應(yīng)6h，可以采20個(gè)來(lái)豎置樣品的振蕩器改裝為可同時(shí)橫置混勻2排共樣，采樣過(guò)程連續(xù)、方便。同時(shí)，以紫外燈和太陽(yáng)20個(gè)樣品的混勻器，兩排樣品對(duì)稱分布，間距

8、2cm，-2光為光源，開(kāi)展BDE-209負(fù)載在硅膠和氧化鋁上的光強(qiáng)變化小于0.1mW·cm。樣品正上方安裝高壓光降解研究。結(jié)果表明BDE-209光降解反應(yīng)主要為汞燈（帶去除玻璃擋板的聚光燈罩，排除玻璃板對(duì)基金項(xiàng)目：中國(guó)科學(xué)院知識(shí)創(chuàng)新工程重要方向項(xiàng)目子課題（KZCX2-YW-403）；國(guó)家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目三級(jí)子課題