MFI型核殼分子篩在甲苯甲醇烷基化反應(yīng)中的催化性能.pdf

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1、石油學(xué)報(bào)(石油加工)2011年1O月ACTAPETROLEISINICA(PETROLEUMPROCESSINGSECTI()N)第27卷第5期文章編號(hào):1001—8719(2011)05—0812—05MFI型核殼分子篩在甲苯甲醇烷基化反應(yīng)中的催化性能王政,陳娟。,王林,馬清祥,趙天生(1.寧夏能源化工重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室省部共建天然氣轉(zhuǎn)化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室培育基地,寧夏銀川750021;2.寧夏大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院,寧夏銀川750021;3.神華寧夏煤業(yè)集團(tuán)煤化工公司,寧夏銀川750011)摘要:以類苯環(huán)形HZSM一5分子篩為核,通過動(dòng)態(tài)水熱法在其上外延生長(zhǎng)一層純硅Silicalite一1殼層,合成了H

2、ZSM一5/Silicalite一1復(fù)合分子篩催化劑,對(duì)其進(jìn)行了XRD、SEM、NH?!玊PD和Py-IR表征,并在連續(xù)流動(dòng)固定床反應(yīng)器中進(jìn)行甲苯甲基化合成對(duì)二甲苯催化反應(yīng)評(píng)價(jià)其催化活性。結(jié)果表明,合成的是以HZSM-5為核、Silicalite一1為殼的核殼分子篩,Silicalite一1殼層的覆蓋度為86;與純ZSM一5相比,復(fù)合分子篩的酸性明顯減弱,且酸量減少。HZSM一5/Silicalite一1復(fù)合分子篩對(duì)甲苯甲基化合成對(duì)二甲苯反應(yīng)表現(xiàn)出了高的催化活性和較高的對(duì)位選擇性,在甲苯的轉(zhuǎn)化率為28.1時(shí),對(duì)二甲苯選擇性達(dá)到74.3。關(guān)鍵詞:ZSM一5;Silicalite一1;核殼分子

3、篩;甲苯甲醇烷基化中圖分類號(hào):O643文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:Adoi:10.3969/j.issn.1001-8719.2011.05.025CatalyticActivityofMFITypeCore—ShellZeoliteforAlkylationofTolueneWithMethanolWANGZheng,CHENJuan,WANGLin,MAQingxiang,ZHAOTiansheng(1.Ministry-ProvinceCo—cultivatedStateKeyLaboratoryBaseofNaturalGasConversion,KeyLaboratoryofEnergyReso

4、urces&ChemicalEngineeringofNingxia,Yinchuan750021,China;2.InstituteofChemistryandChemicalEngineering,Ning:riaUniversity,Yinchuan750021,China;3.ShenhuaNingxiaCoalIndustryGroupCo.Ltd.,CoalChemicalCompany,Yinchuan750011,China)Abstract:Core—shellzeolitecompositeHZSM~5/Silicalite一1wassynthesizedviahydr

5、othermalprocedurewithcontinuousstirring,andcharacterizedbyXRD,SEM,NH3-TPDandPy-IR.Methylationoftoluenewithmethano1tO一xyleneoverHZSM一5/Silicalite一1core—shel1zeolitesincontinuousflowfixed—bedreactorwascarriedouttoevaluatethecatalyticactivityofHZSM一5/Silicalite一1.ItwasprovedthatHZSM一5/Silicalite一1was

6、reallyacore—shelIzeolitecompositewithacoreofHZSM一5andashellofSilicalite一1,andtheSilicalite一1shellreached86.AreductionoftheacidsitesandstrengthcouldalsobeachievedbyepitaxialovergrowthofSilicalite一1ontheprecursorZSM一5crystals。showingthatHZSM一5/Silicalite一1possessedhighcatalyticactivityandtheselectiv

7、itytoP—xylene.Thetolueneconversionand一xyleneselectivityreached28.1and74.3,respectively.Keywords:ZSM一5;Silicalite一1;core—shellzeolite;methylationoftoluenewithmethanol收稿日期:201007—27基金項(xiàng)目:國(guó)家重點(diǎn)基礎(chǔ)研究發(fā)展計(jì)劃“973’前期研究專項(xiàng)(20O7

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