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《過渡金屬(M=Cu,Ni,Co,Fe)鈰基催化劑的制備及對CO和CH4氧化反應(yīng)性能的研究.pdf》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、萬方數(shù)據(jù)PreparationandStudyonCatalyticPerformanceofTransitionMetal(M=Cu，Ni，Co，F(xiàn)e)andCeriumBasedCatalystsforCOandCH4OxidationThisThesisSubmittedtoZhejiangNormalUniversityforDegreeofMasterofScienceByShu-YuanWangSupervisedbyProf．Meng—FeiLuoInstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangKeyLaborato
2、ryforReactiveChemistryonSolidSurfaces，ZhejiangNormalUniversityMay2014萬方數(shù)據(jù)過渡金屬(M=Cu，Ni，Co，F(xiàn)e)鈰基催化劑的制備及對co和cH4氧化反應(yīng)性能的研究?IIIIIIIIlibllllllllIllIIIY2665587摘要CO催化氧化的研究具有重要的學(xué)術(shù)和實際應(yīng)用價值。在該催化反應(yīng)過程中，起主要作用的為催化劑載體和催化劑表面的金屬氧化物。研究認為，二者f載體和金屬氧化物)的協(xié)同作用共同促進CO氧化反應(yīng)進行。由于催化劑的結(jié)構(gòu)復(fù)雜性，因而在實際過程中二者的具體作用很難被系統(tǒng)地研
3、究。利用酸處理的方法可以將催化劑表面的金屬氧化物除去從而使其與載體分開，并分別對其研究則可以使該問題得到簡化。此外，稀燃天然氣汽車的普及使得有效降低空氣中甲烷(CH4)的排放量顯得越來越重要。而該類型汽車的尾氣溫度通常低于550oC，傳統(tǒng)的汽車尾氣凈化催化劑在該條件下不能有效地轉(zhuǎn)化甲烷。因此，有必要開發(fā)適用于稀燃天然氣汽車尾氣環(huán)境下具有較高的低溫活性的新型催化劑。本文圍繞以上兩方面的內(nèi)容作了如下工作：1、利用溶膠凝膠法制備了一系列xMOy／Ceo．9Mo．1x02_d(M=Cu，Ni，Co，F(xiàn)e)(Ce—M)催化劑，并利用酸處理的方法得到了Ceo9Mo．1
4、。02_d(HCe—M)。XRD和Raman結(jié)果表明Ce．M催化劑表面包含MO。物種和Ceo9M0,l-x02-d固溶體，而HCe．M催化劑只包含Ceo9Mo1一。02q固溶體。CO氧化測試結(jié)果表明Ce．M催化劑的活性按照以下次序Ce—Cu>Ce．Ni>Ce．Co>Ce．Fe遞減，但均高于HCe—M催化劑的CO氧化活性。HCe．M催化劑和它們的還原性有很大的關(guān)系。而Ce—M催化劑的催化活性較高是由于催化劑表面的MO，物種和Ce—M-0固溶體的協(xié)同作用。其中，MO。物種提供CO分子吸附位，而Ce．M．0固溶體促使氧的活化。2、以Si02為載體，采用浸漬法分步
5、負載制備了PdO—Ce02／Si02催化劑。比較了催化劑表面自由態(tài)的PdO和Ce，Pdl-x02-d固溶體中Pd斗的CO氧化活性。運用X射線衍射(XRD)，程序升溫還原(H2一TPR)，拉曼光譜(Raman)，CO化學(xué)吸附，物理吸附(BET)等技術(shù)對催化劑進行了表征。結(jié)果表明，利用酸處理的方法可以將自由態(tài)的PdO和Ce。Pdl．x02_d固溶體中Pd2+分開。600oC焙燒的PdO．Ce02／Si02催化劑具有較高的CO氧化反應(yīng)性能。CO化學(xué)吸附實驗結(jié)果表明，自由態(tài)的PdO萬方數(shù)據(jù)摘要的活性要高于Ce，Pdl。O!“固溶體中Pd2+的活性，轉(zhuǎn)換頻率分別為分
6、別為3．27x10≈S-1和0．49×10之S_1。PdO—Ce02／Si02催化劑的活性要高于PdO／Si02催化劑的活性。這是歸因于催化劑中自由態(tài)PdO和Ce，Pdl一。02-d固溶體中Pd2+的協(xié)同作用。3、以SBA．15和KIT-6為模板制備了介孔Pd／C0304催化劑，利用溶膠凝膠法制備了尖晶石類CoCr204催化劑。并比較了介孔催化劑和尖晶石類催化劑的CH4催化燃燒活性。結(jié)果表明，Pd／C0304．3D和CoCr204催化劑的活性較為接近。從催化劑活性及實際應(yīng)用的角度來講，尖晶石類催化劑更具有應(yīng)用前景及應(yīng)用價值。同時，在CoCr204催化劑摻雜
7、Cu、Ni、Mn、Sn等離子均未能提高該催化劑的CH。氧化活性。關(guān)鍵詞：CO氧化；CH4氧化；過渡金屬；介孔C0304；尖晶石II萬方數(shù)據(jù)PreparationandStudyonCatalyticPerformanceofTransitionMetal(M=Cu，Ni，Co，F(xiàn)e)andCeriumBasedCatalystsforCOandCH4OxidationABSTRACTCOoxidationisofgreatpracticalandacademicimportance．Itisproposedthatthesupportandmentalox
8、idehaveamajoreffectontheactivitiv
