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1、學(xué)校代碼：10259學(xué)號(hào)：146061310密級(jí)：公開上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)碩士學(xué)位論文題目：Pd/CeO2催化劑的制備及對(duì)低溫CO氧化反應(yīng)的催化性能英文題目：PreparationandCatalyticPerformanceofPd/CeO2forLowTemperatureCOOxidation專業(yè)：工業(yè)催化學(xué)院：化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院研究方向：環(huán)境催化姓名：司改改指導(dǎo)教師：盧冠忠教授2017年5月31日Pd/CeO2催化劑的制備及對(duì)低溫CO氧化反應(yīng)的催化性能摘要CO低溫催化氧化在汽車尾氣凈化、消除
2、環(huán)境污染、燃料電池、CO氣體防毒面具等方面都具有重要的應(yīng)用。CO氧化也常用作探針反應(yīng)研究催化劑表面的性能。因此，研究CO氧化反應(yīng)催化劑具有重要的實(shí)際意義和學(xué)術(shù)價(jià)值。本文采用浸漬法制備了以CeO2為載體的負(fù)載型Pd/CeO2催化劑，研究了不同負(fù)載量和N2氛圍中不同處理溫度對(duì)催化劑性能的影響。采用FT-IR、XRD、ICP-OES、BET、TEM、CO-TPD和insituXPS等方法對(duì)催化劑的物化性質(zhì)和催化反應(yīng)進(jìn)行了表征，研究了不同Pd含量和高溫處理后催化劑結(jié)構(gòu)和表面元素價(jià)態(tài)的變化，并探討了催化反
3、應(yīng)的機(jī)理。取得了一下主要的研究成果。研究了Pd負(fù)載量對(duì)催化劑性能的影響。結(jié)果表明，隨著Pd含量的增加，催化劑活性增大，當(dāng)Pd的負(fù)載量為2.1wt.%時(shí)，催化劑的活性達(dá)到最大值，進(jìn)一步提高負(fù)載量，活性反而下降。說明Pd是催化劑的活性組分但并不是決定催化劑活性的唯一因素?？疾炝薖d/CeO2催化劑在N2條件下不同處理溫度對(duì)催化活性的影響。結(jié)果表明，當(dāng)處理溫度為750℃時(shí)，催化劑的活性最高。隨著處理溫度的升高，催化劑活性不斷增強(qiáng)，因?yàn)楦邷靥幚碓鰪?qiáng)了活性組分鈀與載體CeO2的相互作用，但是當(dāng)溫度升至80
4、0℃時(shí)，活性反而下降。利用H2-O2滴定法測(cè)得了催化劑表面Pd的分散度，進(jìn)而研究了表面Pd顆粒與載體間的界面長度和界面Pd原子的TOF，即B-TOF。結(jié)果表明，催化劑的活性是由表面Pd原子和界面Pd原子共同決定的，且界面Pd原子發(fā)揮更大的作用。利用原位紅外和原位XPS研究了CO在催化劑表面的吸附和CO在催化劑表面的催化反應(yīng)。探究了Pd/CeO2催化劑催化CO氧化的反應(yīng)機(jī)理。得出Pd-CeO2界面處強(qiáng)的相互作用、高的氧空位濃度和Pd-CeO2之間的電子轉(zhuǎn)移是催化劑具有高的催化低溫CO氧0化反應(yīng)活性
5、的重要因素，CO主要被吸附在表面的Pd顆粒上，與被氧空位活化的氧物種發(fā)生氧化反應(yīng)。關(guān)鍵詞：Pd/CeO2；B-TOF的測(cè)定；CO催化氧化；高溫處理；界面效應(yīng)PreparationandCatalyticPerformanceofPd/CeO2forLowTemperatureCOOxidationAbstractLowtemperatureCOcatalyticoxidationhasbeenwidelyappliedintheautomobileexhaustpurification,elim
6、inatingenvironmentalpollution,fuelcells,COgasmasksandotheraspects.COoxidationisalsocommonlyusedasaprobereactiontostudytheperformanceofthecatalystsurface.Therefore,thestudyontheCOcatalyticoxidationhasanimportantpracticalsignificanceandacademicvalue.In
7、thisthesis,Pd/CeO2catalystswerepreparedbyimpregnationmethod,andtheeffectsofPdcontentsandtreatmenttemperaturesinN2onthecatalystperformancewerestudied.ThephysicochemicalpropertiesofthecatalystandtheCOcatalyticoxidationwerecharacterizedbyFT-IR,XRD,ICP-O
8、ES,BET,TEM,CO-TPDandinsituXPS.Theeffectofpretreatmentathightemperatureonthestructureandthesurfacecompositionofthecatalystwerealsoinvestigated,andthemechanismofthecatalyticCOoxidationwasexplored.Themainresultswereobtainedasfollows.TheeffectofPdloading
