負(fù)載CeO2的改性活性炭吸附脫硫性能研究.pdf

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1、2013年1月西安石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)Jan．2013第28卷第1期JoumalofXianShiyouUniversity(NaturalScienceEdition)V01．28No．1文章編號(hào)：1673-064X(2013)01-0089-05負(fù)載CeO2的改性活性炭吸附脫硫性能研究陳鳳翔，熊麟，劉欣，程遠(yuǎn)佳(1．武漢紡織大學(xué)紡織科學(xué)與工程學(xué)院，湖北武漢430073；2．長江大學(xué)化學(xué)與環(huán)境工程學(xué)院，湖北荊州434023)摘要：采用浸漬后煅燒的方法制備了負(fù)載CeO的改性活性炭，考察其對(duì)模型燃油中二苯并噻吩(DBT)的吸附能力，并通過氮?dú)馕?，F(xiàn)I'IR

2、、Boehm滴定等方法對(duì)改性前后的活性炭進(jìn)行了表征．結(jié)果表明：活性炭的CeO最佳負(fù)載量為1．29％(質(zhì)量分?jǐn)?shù))，由Langmuir模型計(jì)算的最大吸附容量，與未改性時(shí)相比提高了39．2％．孔結(jié)構(gòu)和表面化學(xué)分析表明，改性后的活性炭吸附性能的提高主要源于其表面酸性官能團(tuán)的增加以及鈰離子與二苯并噻吩的相互作用．關(guān)鍵詞：吸附脫硫；改性；活性炭；CeO2中圖分類號(hào)：TE624文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A如何降低燃油中的硫含量是國內(nèi)外的研究熱點(diǎn)度、豐富的表面官能團(tuán)、易再生、能負(fù)載活性組分的和急需解決的問題．當(dāng)前，傳統(tǒng)的油品脫硫方法為特點(diǎn)，尤其是其六角形排列的網(wǎng)狀平面組成的微晶HDS(Hyd

3、rodesulfurization)，但研究發(fā)現(xiàn)使用傳統(tǒng)的群和無規(guī)則碳的結(jié)構(gòu)使其對(duì)吸附分子有強(qiáng)烈的色散HDS技術(shù)進(jìn)行深度脫硫時(shí)，HS的存在會(huì)毒害Co—力作用J，非常適合于吸附傳統(tǒng)加氫脫硫中難以除Mo／A1：O3、Ni—Mo／AI0等傳統(tǒng)催化劑，從而使高去的噻吩及其衍生物，其優(yōu)勢(shì)已被一些研究所證實(shí)．含硫石油的HDS過程變得非常復(fù)雜，一些雜環(huán)硫化YUWeizhao等采用離子交換與炭化活化方法制物，如噻吩、苯并噻吩、二苯并噻吩及其烷基化衍生備了負(fù)載cu、Ag和Ni等金屬的球形多孔炭材料，物也難以脫出，而伴隨著深度脫硫過程會(huì)使得飽和球形炭材料的穿透硫容為1．46mg／g

4、，而負(fù)載Ag、烯烴組分丟失、辛烷值降低約10個(gè)數(shù)量級(jí)以上J．Cu和Ni等金屬顆粒的球形炭材料的穿透硫容分別為了改進(jìn)現(xiàn)有技術(shù)，越來越多的學(xué)者將目光投向了提高到3．66、4．43、5．07mg／g．Velu等報(bào)道負(fù)載一些非選擇性加氫脫硫技術(shù)．其中，吸附脫硫技術(shù)因過渡金屬氧化物改性活性炭對(duì)4，6一二甲基苯并噻具有操作簡單、快速、投資費(fèi)用低、脫硫效率高、反應(yīng)吩的穿透硫容是12．6mg／g，而MCM一41分子篩作條件溫和、不損失辛烷值等優(yōu)勢(shì)而被認(rèn)為是最有前載體時(shí)僅為3．5mg／g．Salem等也發(fā)現(xiàn)活性炭在途的一種脫硫技術(shù)．該研究尚處試驗(yàn)階段，要用于石高硫濃度時(shí)的吸附容量

5、是13X分子篩的3倍以上．油煉制工業(yè)，關(guān)鍵之一是開發(fā)出具有高吸附容量、高Kim等則報(bào)道相對(duì)于活性氧化鋁和鎳基吸附劑，選擇性的吸附劑．目前主要研究的吸附劑有分子篩、活性炭對(duì)硫化物，尤其是對(duì)有甲基取代基的硫化物金屬氧化物、活性炭等．其中活性炭因具有大的比表具有更高的吸附容量及選擇性．面積、發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)、一定的化學(xué)穩(wěn)定性和力學(xué)強(qiáng)因此，本文以模型燃油中的二苯并噻吩為吸附收稿日期：2012-02-21基金項(xiàng)目：國家自然科學(xué)基金(編號(hào)：51203124)作者簡介：陳鳳翔(1985一)，男，碩士，主要從事燃油脫硫方面的研究．E-mail：776764680@qq．com一9

6、0一西安石油大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版)質(zhì)，研究活性炭負(fù)載CeO對(duì)其吸附脫硫性能的影cm～，樣品測(cè)試前在120℃下烘干4h．響，探索改性活性炭用于燃油吸附脫硫．通過Boehm滴定法測(cè)定活性炭表面含氧官能團(tuán)的含量．該方法利用NaHCO能中和活性炭表1實(shí)驗(yàn)部分面的羧基，NaCO，能中和活性炭表面的羧基和內(nèi)酯基，而NaOH能中和活性炭表面的羧基、內(nèi)酯基和酚1．1試劑和儀器羥基的原理，根據(jù)堿消耗量的不同，計(jì)算出活性炭表二苯并噻吩(DBT)，(NH)：Ce(NO)(分析面含氧官能團(tuán)的數(shù)量．純)，石油醚(分析純)．SK2—1—10H型管式電阻爐1．6吸附等溫線的測(cè)定(山東先科儀器

7、公司)，uV一2450紫外分光光度計(jì)本實(shí)驗(yàn)通過測(cè)定二苯并噻吩吸附容量來評(píng)價(jià)制(日本島津公司)，Nicolet6700紅外分光光度計(jì)(英得的各種吸附劑的吸附脫硫能力．將不同質(zhì)量國JEOL公司)，N2吸附一脫附儀(Micrometritics(0．15—0．90g)的各種吸附劑分別加入到錐形瓶USA)．中，再加入20mL模型油，于30cI=恒溫24h后分別1．2吸附劑的制備測(cè)定其平衡濃度C，并由式(1)求出各自的平衡吸將商業(yè)用活性炭研磨，用標(biāo)準(zhǔn)篩篩分出粒徑為附量80～100目的活性炭，經(jīng)沸水洗滌除去表面雜質(zhì)，置(Co—C)，，、于110℃烘箱中烘干備用．洗滌后的活性

8、炭標(biāo)記為qi——一。AC