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1、第39卷第2期煤炭轉(zhuǎn)化Vo1．39NO．22016年4月C0ALCONVERS10NApr．2016蜂窩狀Mn—Ce／TiO2催化劑的脫硝催化性能張倩D黎俊D楊成武D劉建東"李哲’摘要通過溶膠一凝膠法制備蜂窩狀Mn—Ce／TiO。催化劑，并探究在煙道氣脫硝應(yīng)用中不同工藝條件對Mn—Ce／TiO。催化活性的影響．結(jié)果表明，催化劑在高體積分數(shù)NO、高空速、高氧的條件下，仍然顯示出了優(yōu)越的活性．暫態(tài)響應(yīng)實驗表明，NO以氣態(tài)或少數(shù)弱吸附態(tài)的形式與強吸附的NH。反應(yīng)；0在SCR(選擇性催化還原)反應(yīng)中起著重要的作用，O
2、促進了Mn—Ce／TiO。催化卉I3上表面氧的生成，進一步補充了晶格氧，同時也促進了No的吸附。關(guān)鍵詞煙道氣，脫硝，蜂窩狀Mn-Ce／TiO中圖分類號TQ426工作中，本課題組制備了蜂窩狀整體式Mn-Ce／0引言TiO。催化劑，研究了其低溫NH選擇性催化還原煙氣中NO的性能．[373結(jié)果表明，當(dāng)活性組分Ce添我國是煤炭消耗大國，煤炭主要用于發(fā)電及作加到催化劑體系中時，催化劑的低溫活性明顯提為動力燃料，其燃燒的煙氣中存在大量二氧化碳、硫高．[1但是對該催化劑的實用性能方面，例如催化氧化物和氮氧化物等污染物，是目
3、前空氣污染的主反應(yīng)的工藝條件對催化性能的影響等尚無系統(tǒng)研要成分，會造成溫室效應(yīng)、霧霾和光化學(xué)煙霧等嚴重究．因此，本實驗研究了NO進口體積分數(shù)、氣體的的環(huán)境問題．1_我國在“十二五”環(huán)保規(guī)劃中首次將空速、0體積分數(shù)和，z(NH。)：(NO)等對蜂窩狀NOx列入大氣污染物總量控制對象，NO排放控制Mn-Ce／TiO催化劑SCR催化活性的影響，并通過刻不容緩．[3近年來，科研人員對煙道氣凈化工藝進暫態(tài)響應(yīng)實驗研究了該催化劑SCR反應(yīng)機理．行研究發(fā)現(xiàn)，以NH。作為還原劑的SCR(選擇性催化還原)反應(yīng)去除NO技術(shù)脫硝效
4、率高，幾乎不會1實驗部分產(chǎn)生二次污染物，是目前最有效的脫除煙道氣N的方法．[4-6]許多研究已經(jīng)證明，金屬氧化物[7-8]、負1．1催化劑的制備載型貴金屬。。和沸石分子篩催化劑[】等均可用于NH選擇性還原NO反應(yīng)．過渡金屬氧化物以TiO涂層的制備：將適量鈦酸丁酯和乙醇在快及一些稀土元素在SCR反應(yīng)中顯示了良好的活性．速攪拌下混合均勻，再緩慢加入乙醇、冰醋酸和水的XUetal[1胡采用浸漬法制備的CeO2／TiO2催化劑混合溶液，攪拌1h后，室溫下靜置5h，得到透明溶表現(xiàn)出優(yōu)異的SCR催化活性及高抗SO和抗H。
5、O膠．將預(yù)處理過的堇青石蜂窩陶瓷載體(CC，性能．然而，在工業(yè)應(yīng)用中，SCR反應(yīng)器放在脫硫器22mm×37mm)浸漬在所制得的溶膠中，30min和除塵器之后，煙氣的溫度低于150C_1引，因此，后取出，用空壓機吹掃堇青石表面殘留的Ti0溶低溫高活性的SCR催化劑的開發(fā)很關(guān)鍵．孫亮膠，室溫放置0．5h，l1O℃下干燥12h，450℃下煅等_1]研究了Mn基催化劑的低溫NH。選擇性還原燒4h，制得二氧化鈦涂覆的堇青石載體．NO反應(yīng)及其機理，發(fā)現(xiàn)MnO／TiO。不僅具有較活性組分的負載：將上述方法制備的負有涂層高的
6、催化活性，而且具有很高的抗水性．CHIU的堇青石載體浸漬于硝酸鈰和乙酸錳溶液中，2hetal_】的實驗研究證明了V．Mn—Ti整體式催化劑后取出，用空壓機吹掃催化劑表面殘留的溶液，室溫在煙道氣脫硝中具有優(yōu)良的低溫催化活性．在前期放置30rain，1l0℃下干燥12h，450℃下煅燒5h，*山西省科技攻關(guān)項目(20140313002—2)和煤科學(xué)與技術(shù)省部共建國家重點實驗室培育基地開放課題資助項目(MKx2O1301)1)碩士生；2)教授、博士生導(dǎo)師(通信作者)，太原理工大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，030024太原收稿日
7、期：2015—01—15；修回日期：2015—05—21第2期張倩等蜂窩狀Mn-Ce／TiO催化劑的脫硝催化性能制得負載有Mn和Ce的蜂窩狀Mn-Ce／TiO。整體不變，而隨著NO分子的大量增加，有些NO分子沒式催化劑，其中錳氧化物的質(zhì)量分數(shù)為0．64％，有吸附在表面而直接離開反應(yīng)器，從而導(dǎo)致NO轉(zhuǎn)n(Ce)：n(Mn)為0．15．化率降低．此時再增加NO體積分數(shù)，NO轉(zhuǎn)化率下降的程度變緩慢，說明蜂窩狀Mn—Ce／TiO。催化1．2催化劑的活性測試劑在SCR反應(yīng)中對NO體積分數(shù)的變化有較好的在內(nèi)徑為22mm的
8、連續(xù)流動微型反應(yīng)器上進穩(wěn)定性．行活性測定．所用催化劑為蜂窩狀Mn—Ce／TiO。，直2．1．2空速和反應(yīng)溫度對催化劑活性的影響徑為20mm，長40mm．實驗條件：原料氣組分的體本實驗考察了不同溫度下空速變化對催化劑脫積分數(shù)為：5O，0．05NO和0．05NH。，高純硝活性的影響，結(jié)果見圖2．由圖2可以看出，在較氮氣作為平衡氣，氣體總流量為400mL／min．反應(yīng)低的空速下，催化劑的N轉(zhuǎn)化率較高．空速
