mg2sn基熱電材料的制備及其性能優(yōu)化

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1、摘要熱電材料是一種能夠?qū)崿F(xiàn)熱能和電能之間直接轉(zhuǎn)換的功能材料，理想的熱電材料不僅應(yīng)有較高的熱電優(yōu)值刀值，還應(yīng)環(huán)境友好和成本低廉。M92Sn基熱電材料因組成元素?zé)o毒、來源豐富及其獨特的物理性質(zhì)，是公認的中溫域(400．800K)優(yōu)秀的新型半導(dǎo)體熱電材料。本論文針對M92(Si，Sn)基和M92(Ge，Sn)基熱電材料的特點，系統(tǒng)研究了等化學(xué)計量制備、相結(jié)構(gòu)及，2型和P型摻雜優(yōu)化，主要取得如下成果：通過經(jīng)濟簡單的B203助熔劑法制備M92Sio．4Sno．6熱電材料，實驗結(jié)果表明，適量的Mg過量有助于獲得

2、單相材料，‘其中Mg過量為4％的單相試樣顯示了最低的熱導(dǎo)率和晶格熱導(dǎo)率。B203助熔劑法制備得到不同Si／Sn比M92Sil呵Sm實驗數(shù)據(jù)顯示，其室溫固溶間隙為0．2墨Sn50．45，不同于早期文獻報道，這與材料制備方法和Mg過量都有關(guān)系。M92Sil呵Sm基熱電材料在固溶間隙的邊界處取得較好的熱電性能，其中M92Sio．55Sno．45獲得此體系中的最低晶格熱導(dǎo)率1．4W·m-1．K-1。鉭管封裝法可重復(fù)制備系列M92Gel吖Sm單相材料，表明MgEGel呵Sm體系不存在固溶間隙。M92Geo．4

3、Sno．6的Seebeck系數(shù)易于在高溫區(qū)由n型轉(zhuǎn)變?yōu)镻型說明其適合進行P型摻雜改性；M92Geo．5Sno．5具有最低的晶格熱導(dǎo)率2．0W·m-1·K-1。B203助熔劑法制備的M92Sio．55-xSno．45Sh和M92Sio．6Sno．鈾Im基熱電材料均是刀型傳導(dǎo)。Sb摻雜試樣熱導(dǎo)率雖有所增加，但電學(xué)性能得到很大提高，所有摻雜試樣的熱電優(yōu)值刀值均有明顯提高，在高溫區(qū)達到最大值Zk戤=0．6。重復(fù)測試和退火試樣電導(dǎo)率都降低，說明試樣在測試和退火過程中可能存在Mg揮發(fā)，但退火試樣Seebeck系

4、數(shù)的提升使z丁值略有上升。與sb摻雜試樣不同，In摻雜試樣熱導(dǎo)率下降，電導(dǎo)率隨摻雜量的增加而逐漸降低。鉭管封裝法制備得到的Ag摻雜M92《Sio．5Sno．5A＆和M92如eo．4Sno．6A＆熱電材料均成功轉(zhuǎn)變?yōu)镻型傳導(dǎo)，并且電學(xué)性能得到明顯的提高，同時因為Ag摻雜引起的缺陷散射作用增強，所有摻雜試樣的熱導(dǎo)率均下降。熱電優(yōu)值刀值都得到明顯的改善，其中MgI-98Geo．4Sno．6Ago．02在700K達到最大值Z％艤=0．4。關(guān)鍵詞：熱電材料，M92Sn，固溶間隙，熱電性能，助熔劑法I．．．．．

5、．．一thermalconductivity．TheexperimentaldataofM92SildSmpreparedbyB203·fluxmethodshowthatamiscibilitygapexistsat0．2

6、cess．M92Sil吖Snx-basedthermoelectricmaterialsintheboundaryofmiscibilitygapachievebeRerperformance，andM92Sio．55Sno．45obtainstheminimumlatticeconductivityof1．4W·m-1．K．1．M92Gel吖Sm-basedthermoelectricmaterialshavebeenpreparedbYtherepatableTa-tubemethod．This

7、indicatesthatthereisnotmiscibilitygapinMgaGel吖Smsystem．AndM92Ge0．4Sno．6issuitabletoP-typedoped，becauseitsSeebeckcoefficientofn-typeinthehightemperatureregionisapttotransformintoP—type；M92Geo．5Sno．5obtainstheminimumlatticeconductivityof2．0W·m-1．K．1．Thes

8、amplesofM92Si0．55吖Sn0．458bxandM92Sio．6Sno．4JnxpreparedbyB203-fluxmethodare聆一夠pesemiconductor．TheconductivityofM92Sio．55呵Sno．458bxincreases，butitselectricalperformaceisimproveddramatically,anditsZTvalueissignificantlyincreased，achievingZ