mg2sn基熱電材料的制備及其性能優(yōu)化

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1、摘要熱電材料是一種能夠實現熱能和電能之間直接轉換的功能材料,理想的熱電材料不僅應有較高的熱電優(yōu)值刀值,還應環(huán)境友好和成本低廉。M92Sn基熱電材料因組成元素無毒、來源豐富及其獨特的物理性質,是公認的中溫域(400.800K)優(yōu)秀的新型半導體熱電材料。本論文針對M92(Si,Sn)基和M92(Ge,Sn)基熱電材料的特點,系統(tǒng)研究了等化學計量制備、相結構及,2型和P型摻雜優(yōu)化,主要取得如下成果:通過經濟簡單的B203助熔劑法制備M92Sio.4Sno.6熱電材料,實驗結果表明,適量的Mg過量有助于獲得

2、單相材料,‘其中Mg過量為4%的單相試樣顯示了最低的熱導率和晶格熱導率。B203助熔劑法制備得到不同Si/Sn比M92Sil呵Sm實驗數據顯示,其室溫固溶間隙為0.2墨Sn50.45,不同于早期文獻報道,這與材料制備方法和Mg過量都有關系。M92Sil呵Sm基熱電材料在固溶間隙的邊界處取得較好的熱電性能,其中M92Sio.55Sno.45獲得此體系中的最低晶格熱導率1.4W·m-1.K-1。鉭管封裝法可重復制備系列M92Gel吖Sm單相材料,表明MgEGel呵Sm體系不存在固溶間隙。M92Geo.4

3、Sno.6的Seebeck系數易于在高溫區(qū)由n型轉變?yōu)镻型說明其適合進行P型摻雜改性;M92Geo.5Sno.5具有最低的晶格熱導率2.0W·m-1·K-1。B203助熔劑法制備的M92Sio.55-xSno.45Sh和M92Sio.6Sno.鈾Im基熱電材料均是刀型傳導。Sb摻雜試樣熱導率雖有所增加,但電學性能得到很大提高,所有摻雜試樣的熱電優(yōu)值刀值均有明顯提高,在高溫區(qū)達到最大值Zk戤=0.6。重復測試和退火試樣電導率都降低,說明試樣在測試和退火過程中可能存在Mg揮發(fā),但退火試樣Seebeck系

4、數的提升使z丁值略有上升。與sb摻雜試樣不同,In摻雜試樣熱導率下降,電導率隨摻雜量的增加而逐漸降低。鉭管封裝法制備得到的Ag摻雜M92《Sio.5Sno.5A&和M92如eo.4Sno.6A&熱電材料均成功轉變?yōu)镻型傳導,并且電學性能得到明顯的提高,同時因為Ag摻雜引起的缺陷散射作用增強,所有摻雜試樣的熱導率均下降。熱電優(yōu)值刀值都得到明顯的改善,其中MgI-98Geo.4Sno.6Ago.02在700K達到最大值Z%艤=0.4。關鍵詞:熱電材料,M92Sn,固溶間隙,熱電性能,助熔劑法I.....

5、..一thermalconductivity.TheexperimentaldataofM92SildSmpreparedbyB203·fluxmethodshowthatamiscibilitygapexistsat0.2

6、cess.M92Sil吖Snx-basedthermoelectricmaterialsintheboundaryofmiscibilitygapachievebeRerperformance,andM92Sio.55Sno.45obtainstheminimumlatticeconductivityof1.4W·m-1.K.1.M92Gel吖Sm-basedthermoelectricmaterialshavebeenpreparedbYtherepatableTa-tubemethod.This

7、indicatesthatthereisnotmiscibilitygapinMgaGel吖Smsystem.AndM92Ge0.4Sno.6issuitabletoP-typedoped,becauseitsSeebeckcoefficientofn-typeinthehightemperatureregionisapttotransformintoP—type;M92Geo.5Sno.5obtainstheminimumlatticeconductivityof2.0W·m-1.K.1.Thes

8、amplesofM92Si0.55吖Sn0.458bxandM92Sio.6Sno.4JnxpreparedbyB203-fluxmethodare聆一夠pesemiconductor.TheconductivityofM92Sio.55呵Sno.458bxincreases,butitselectricalperformaceisimproveddramatically,anditsZTvalueissignificantlyincreased,achievingZ

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