氣體分離碳膜的制備及性能研究

氣體分離碳膜的制備及性能研究

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1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文氣體分離碳膜的制備及性能研究姓名:褚俊翔申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別:碩士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:劉炳泗20070101中文摘要碳膜分離技術(shù)作為分離過(guò)程的一種重要方法,在氣體分離上的研究取得了突破性進(jìn)展。分子篩碳膜的氣體分離能力遠(yuǎn)大于聚合物膜,在耐高溫、耐有機(jī)溶劑及蒸汽、‘耐酸堿等性能上均優(yōu)于聚合物膜,因此與之相關(guān)的研究具有廣闊的應(yīng)用前景。本文以聚酰亞胺為原料,在600℃下利用高溫裂解方法制備碳膜。通過(guò)對(duì)一系列小分子氣體(如:1-12,CI-h,C02,N2)的滲透率測(cè)試,并計(jì)算碳膜對(duì)各氣體的理想分離系

2、數(shù)。同時(shí)考察了碳膜制備過(guò)程中的各種影響因素。例如,碳化升溫速率、高分子膜制備方法對(duì)碳膜分離性能的影響等。本文所用的碳膜制備方法主要為以下兩種:第一,以鋁溶膠修飾過(guò)的多孔陶瓷管為支撐體,以聚酰亞胺的吡咯烷酮溶膠為前驅(qū)體,通過(guò)直接碳化的方法制備碳膜。經(jīng)研究發(fā)現(xiàn),該制備方法制得的碳膜在分離過(guò)程中,氣體的傳質(zhì)主要以努森擴(kuò)散機(jī)理進(jìn)行。第二,通過(guò)高溫碳化高聚物和鎳催化CI-h裂解相結(jié)合的方法,制備氣體分離碳膜。通過(guò)碳膜的性能測(cè)試結(jié)果表明,H2/N2與H2/CH4的理想分離系數(shù)分別為24和48,大于努森擴(kuò)散下的理論分離系

3、數(shù),因此說(shuō)明該制備方法制得的碳膜在分離過(guò)程中是按分子篩分的機(jī)理進(jìn)行氣體分離。與此同時(shí),通過(guò)加鎳催化裂解的碳膜制備法只需經(jīng)過(guò)一次碳化就可以獲得分離性能良好的碳膜,因此可以縮短制膜時(shí)間,既而大幅降低制膜成本。此外,本文對(duì)實(shí)驗(yàn)所用的前驅(qū)體和制得的碳膜進(jìn)行了一系列表征。其中包括:傅立葉變換紅外光譜(FT-IR),原子力顯微鏡(AFM),X.射線衍射(XIm),透射電鏡(TEM)。關(guān)鍵詞:碳膜:分離;鎳催化裂解;一次碳化ABSTRACTThetechnologyoncarbonmembmnesforgasessepa

4、ration,鵲oneofimportantinethodsonseparationprocess,hadagreatadvanceongasseparation.Carbonmolecularsievemembranespresentedasuperiorperformanceingasseparationcomparedtothepolymermembranes,andhadhighstabilityinthepresenceoforganiccompoundaswellasatatmosphereof

5、acidsorbases.Therefore。theresearchonthepreparationofcarbonmembraneswasextensivelycarriedoutinmanycountriesandregions,anditdisplayedabroadprospectintheapplicationinthefuture.Carbonmembraneswerepreparedbyaprocedureofcarbonizingpolymerathiglltemperatureandthe

6、performancewereinvestigatedbyseparatingsmallmoleculegases,suchasH2,C02,N2,andCI-h.Meanwhile,anidealseparationfactorswerecalculatedontheratioofpermeancesbetweentwopuregases.Theconditionsonthefabricationofcarbonmembrane,forexample,fabricationofpolymermembran

7、e,heatingrates,wereoptimized.Thereweretwomethodsonpreparationofcarbonmembranes.Atthefirst,thea-A1203tubemodifiedbymeansofsol—geltechniqueWasused硒thesupports,andcarbonmembranewaspreparedthroughpyrolyzingpolyimide.Fromthedataofpermeancesofcarbonmembranes,aKn

8、udsenmechanismwasdeducedintheprocessofseparation.Secondly,carbonmembraneswerepreparedbymeansofthecombinationofthecarbonizingpolymerathi曲temperaturewithcatalyticdecompositionofmethaneusingtheNi/polyimideaSatem

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