類石墨相氮化碳基光催化劑的制備及其光催化性能研究

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1、分類號(hào):TQ579單位代碼:10110學(xué)號(hào):S1504093中北大學(xué)全日制工程碩士學(xué)位論文類石墨相氮化碳基光催化劑的制備及其光催化性能研究碩士研究生謝春妹校內(nèi)指導(dǎo)教師張立新校外指導(dǎo)教師李萬(wàn)輝所在領(lǐng)域化學(xué)工程2018年5月24日?qǐng)D書分類號(hào)TQ579密級(jí)非密注1UDC_____________________________________________________________全日制工程碩士學(xué)位論文類石墨相氮化碳基光催化劑的制備及其光催化性能研究謝春妹校內(nèi)指導(dǎo)教師(姓名、職稱)張立新教授校外指導(dǎo)教師(姓名、職稱)李萬(wàn)輝高級(jí)工程師申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別工程碩士所在領(lǐng)域(研究方向)化學(xué)工程(光催化

2、)論文提交日期2018年6月4日論文答辯日期2018年5月24日學(xué)位授予日期年月日論文評(píng)閱人趙志換副教授弓亞瓊副教授答辯委員會(huì)主席馬國(guó)章教授2018年5月24日注1:注明《國(guó)際十進(jìn)分類法UDC》的分類中北大學(xué)學(xué)位論文類石墨相氮化碳基光催化劑的制備及其光催化性能研究摘要環(huán)境污染和能源問(wèn)題是人類面臨的兩個(gè)重大問(wèn)題,特別是由化石燃料燃燒所產(chǎn)生的二氧化碳(CO2)排放到空氣中造成的溫室效應(yīng)已成為全球性問(wèn)題。CO2既是一種環(huán)境污染物,同時(shí)也是一種重要的碳源,尋求合適的方法將CO2轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的產(chǎn)品既可以解決環(huán)境問(wèn)題,同時(shí)還能緩解能源危機(jī)。光催化技術(shù)是一種綠色環(huán)保的技術(shù),以太陽(yáng)能為動(dòng)力,反應(yīng)條件溫和,

3、不產(chǎn)生有毒有害的副產(chǎn)物,在催化還原CO2方面有較好的應(yīng)用。光催化還原CO2是模擬植物光合作用固定CO2,將引起溫室效應(yīng)的CO2轉(zhuǎn)化成CH4、CH3OH等碳?xì)淙剂?。目前?bào)道的很多光催化材料都是因?yàn)楣忭憫?yīng)范圍窄,光催化性能低以及光催化劑的不穩(wěn)定性而導(dǎo)致其應(yīng)用范圍受到限制,因此,高效、穩(wěn)定的新型光催化材料成為目前的研究重點(diǎn)。類石墨相氮化碳(g-C3N4)因其本身具有可見(jiàn)光響應(yīng)性和良好的發(fā)展前景而備受關(guān)注,但是純g-C3N4的比表面積小、光生載流子的分離率低,導(dǎo)致其光催化性能較低。對(duì)此,本文致力于對(duì)g-C3N4進(jìn)行改性,改善g-C3N4的光催化性能,具體工作如下:(1)采用硬模板法制備中空的二氧化

4、鈦微球,通過(guò)簡(jiǎn)單的攪拌使二氧化鈦和g-C3N4納米片之間因靜電吸附作用緊密聯(lián)系在一起,形成復(fù)合光催化劑。使用一系列的表征測(cè)試手段對(duì)其物相、光學(xué)性和形貌進(jìn)行分析,通過(guò)BET測(cè)試對(duì)其表面積進(jìn)行分析。在可見(jiàn)光下通過(guò)光催化還原CO2的能力來(lái)評(píng)估樣品的催化性能,通過(guò)多次循環(huán)實(shí)驗(yàn)來(lái)檢測(cè)光催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性。表征結(jié)果表明復(fù)合材料不僅有較大的比表面積,還具有更高的光生載流子分離率及光吸收能力。光催化實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示復(fù)合材料較好的光催化性能顯著提高,還有較好的穩(wěn)定性,可多次循環(huán)使用。(2)以碳球作為模板,制備中空氧化鈰納米球,經(jīng)過(guò)水熱法合成g-C3N4/CeO2納米復(fù)合光催化劑。利用XRD、TEM、FT-IR、

5、PL、BET等對(duì)樣品進(jìn)行了物相、形貌、組成、以及光學(xué)性質(zhì)的測(cè)試分析,在可見(jiàn)光下檢測(cè)其光催化還原CO2的能力。CeO2與g-C3N4形成的異質(zhì)結(jié)構(gòu)有效地促進(jìn)了光生電子的傳輸,更加有效地抑制了載流子復(fù)合,從而提升了光催化活性。測(cè)試結(jié)果顯示,g-C3N4/CeO2復(fù)合光催化劑的光學(xué)性能增強(qiáng),對(duì)光的中北大學(xué)學(xué)位論文吸收能力增強(qiáng);比表面積增大,有利于提供更多的吸附位點(diǎn),促進(jìn)反應(yīng)的進(jìn)行。還原CO2實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示復(fù)合光催化劑具有更高的光催化性能。(3)通過(guò)簡(jiǎn)單的水熱法成功制備了MnO2/Ag/g-C3N4納米材料。原材料簡(jiǎn)單易得,制備方法簡(jiǎn)便。經(jīng)過(guò)XRD、FT-IR、TEM、Uv-visDRS、PL、BE

6、T等檢測(cè)手段對(duì)催化劑進(jìn)行表征,表征結(jié)果顯示復(fù)合材料的帶隙能顯著降低,光吸收邊緣發(fā)生明顯的紅移現(xiàn)象,g-C3N4的光響應(yīng)區(qū)間得到一定程度的擴(kuò)大;復(fù)合材料比表面積大大提高,有助于提供更多反應(yīng)活性位點(diǎn)。光催化還原二氧化碳結(jié)果表明,復(fù)合材料在可見(jiàn)光下催化CO2轉(zhuǎn)化產(chǎn)生甲醇的產(chǎn)量比純g-C3N4甲醇的產(chǎn)量高。關(guān)鍵詞:類石墨相氮化碳,光催化,二氧化碳,復(fù)合材料中北大學(xué)學(xué)位論文PreparationofgraphiticcarbonnitridebasedphotocatalystandthestudyoftheirphotocatalyticperformanceAbstractEnvironment

7、pollutionandenergycrisisaretwomajorproblemsthathumanarefacing,especiallythegreenhouseeffecthasbecomeaglobalproblem,whichcausedbycarbondioxide(CO2)thatproducedbyburningfossilfuelsandreleasedintotheair.AlthoughtheC

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