zsm-5分子篩的改性及催化甲醇制芳烴的研究

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1、聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在指導(dǎo)教師的指導(dǎo)下，獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不包含其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)過(guò)的研究成果。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本聲明的法律責(zé)任由本人承擔(dān)。論文作者簽名：壺蠱蜂一一日期：遜色業(yè)一關(guān)于學(xué)位論文使用權(quán)的說(shuō)明本人完全了解太原理工大學(xué)有關(guān)保管、使用學(xué)位論文的規(guī)定，其中包括：①學(xué)校有權(quán)保管、并向有關(guān)部門(mén)送交學(xué)位論文的原件與復(fù)印件；②學(xué)?？梢圆捎糜坝?、縮印或其它復(fù)制手段復(fù)制并保存學(xué)位論文；⑧學(xué)校可允許學(xué)位論文被查閱或借閱；④學(xué)校可以學(xué)術(shù)交流為目的，復(fù)制贈(zèng)送和交換學(xué)位論文

2、；⑤學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容(保密學(xué)位論文在解密后遵守此規(guī)定)。簽名：．塹盤(pán)酶日期：冱墮。么：!≥導(dǎo)師簽名：j駕I眺絲啦紐一萬(wàn)方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文ZSM．5分子篩的改性及催化甲醇制芳烴的研究摘要芳烴是一種重要的化工產(chǎn)品，其中苯、甲苯、二甲苯(BTX)是生產(chǎn)橡膠、纖維及許多精細(xì)化工產(chǎn)品的主要原料，隨著市場(chǎng)需求量的目益增加及化石燃料量的減少，芳烴族產(chǎn)品的年產(chǎn)量很難滿足生產(chǎn)生活的實(shí)際需要。甲醇催化轉(zhuǎn)化制芳烴(MTA)I-藝不僅能充分利用工業(yè)過(guò)剩的甲醇，而且其芳烴產(chǎn)品不含磷、硫等有害成分，是一個(gè)種潔凈、高效、切實(shí)可行的芳烴生產(chǎn)工藝。目前，探究適合于MTA工藝

3、的高活性、高選擇性、長(zhǎng)壽命的ZSM．5分子篩催化劑已經(jīng)成為MTA技術(shù)開(kāi)發(fā)的關(guān)鍵和熱點(diǎn)。本論文針對(duì)MTA工藝中ZSM．5分子篩容易積碳失活和產(chǎn)品中芳烴選擇性較低等問(wèn)題，通過(guò)結(jié)合XRD、BET、NH3．TPD、FT-IR、SEM和TG等測(cè)試表征手段，考察了分子篩成型方式和硅鋁比、弱堿改性引入介孔孔道、助劑La浸漬量及反應(yīng)工藝條件等對(duì)提高ZSM．5催化劑活性、BTX選擇性和壽命的影響。實(shí)驗(yàn)具體結(jié)論如下：(1)初步探究了分子篩成型方式和硅鋁比對(duì)ZSM．5分子篩MTA催化性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，相比于簡(jiǎn)單壓片法，分子篩擠條成型以及粘合劑的加入可以形成一定量的堆積介孔孔道，有助于提高分子篩的

4、擴(kuò)散能力，增加催化劑的穩(wěn)定性。當(dāng)Si／AI=80時(shí)，ZSM一5的催化活性較高，壽命長(zhǎng)，產(chǎn)品中芳香烴含量較高。萬(wàn)方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文(2)利用弱堿NaHC03，Na2C03和INH3’H20改性ZSM-5分子篩，并考察經(jīng)弱堿改性對(duì)催化劑催化性能的提高作用。結(jié)果顯示經(jīng)過(guò)三種弱堿改性以后，在ZSM．5分子篩中形成了多級(jí)介孔孔道，介孔的形成有效地提高了擴(kuò)散速率和催化劑的壽命。與常規(guī)的ZSM．5分子篩相比較，ZSM．5／NH3"H20的B酸L酸的比值(B／L=7．35)稍微提高，但是總酸量降低，而ZSM一5／NaHC03(B／L=O．127)和ZSM．5／Na2C03(B

5、／L=0．107)的B酸L酸的比值顯著降低。經(jīng)0．6mol／LNH3·H20處理后的ZSM．5分子篩顯示出了較好的MTA催化活性，126h內(nèi)保持甲醇轉(zhuǎn)化率在50％以上，其液烴產(chǎn)率為27．52％，液烴產(chǎn)品中芳香烴和BTX的含量分別為56。12％和40。28％。(3)采用等體積浸漬法制備不同La浸漬量的LaZSM一5／NH3·H20催化劑。XRD測(cè)試顯示沒(méi)有其他相的特征峰出現(xiàn)，其孔道特性與ZSM．5／NH3"H20相似，SEM結(jié)果顯示出在催化劑的表面上存在一些無(wú)形性的La相。La的負(fù)載不僅提高了芳烴的選擇性，而且有助于提高催化劑穩(wěn)定性。當(dāng)La的浸漬量為1％時(shí)，液態(tài)產(chǎn)物中芳烴的含量達(dá)

6、到68．86％，其中BTX的含量為60．50％，催化劑的壽命也增長(zhǎng)到137h。(4)采用1．0LaZSM一5／NH3-H20催化劑，進(jìn)行MTA反應(yīng)工藝條件的優(yōu)化。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：當(dāng)反應(yīng)壓力為1．51ViPa、WHSV=I．0h。時(shí)，綜合考慮催化劑的穩(wěn)定性、芳烴及BTX的收率，1．0LaZSM一5／NH3·H20的催化活性較好。關(guān)鍵字：ZSM．5分子篩，弱堿，La浸漬，介孔，MTAU萬(wàn)方數(shù)據(jù)太原理工大學(xué)碩士研究生學(xué)位論文PI強(qiáng)PARATION0FMODIFIEDZSM．5CArAIYSTSANDITSAPPLICATIONINCONVERSl0NOFⅣ匝THANOLT0AROⅣL氣

7、TICSABSTRACTAromaticsareimportantchemicalproducts，includingbenzene，toluene，xylene(BTX)，whicharethemainrawmaterialsofmanyfinechemicalproducts．Withthemarketdemandincreasingandtheamountoffossilfuelreducing，itisunabletomeetthegrowingdemandsofaromatics．