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1、西北大學碩士學位論文ZSM-5分子篩催化甲醇制丙烯過程研究姓名：張鋒濤申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工程指導教師：陳立宇20100617摘要丙烯生產(chǎn)的主要原料是石油，而石油資源又十分有限，以甲醇為原料制取丙烯，即MTP(MethanoltoPropylene)技術越來越受到關注。MTP技術的研究重點在于催化劑的開發(fā)，主要集中在ZSM．5分子篩催化劑的改性研究。本文以ZSM．5分子篩為催化劑，在固定床積分反應器上研究了催化劑硅鋁比、各種元素改性對催化劑性能的影響，并確定了最佳工藝條件?？疾旃桎X比對催化劑性能的影響，發(fā)現(xiàn)硅鋁比對丙烯的選擇性有較大影響，
2、硅鋁比越大甲醇轉化率越低，丙烯選擇性卻隨硅鋁比增加而增加。且不同硅鋁比催化劑其最佳的反應溫度存在一定差異。最終確定在硅鋁比50和硅鋁比200的ZSM．5催化劑反應溫度分別選取400℃和450℃。采用非金屬元素P，過渡金屬Zn、Cu、Co、Ag，稀土元素Ce、La，堿及堿土金屬K、Mg分別對兩種硅鋁比催化劑進行改性研究。表明K改性硅鋁比200的ZSM．5催化劑具有最佳的丙烯收率。進一步考察了K濃度對改性催化劑性能的影響。最終確定質量分數(shù)2％的K改性硅鋁比200的ZSM．5催化劑為甲醇制丙烯反應的適宜催化劑。通過熱重測試考察了K改性對催化劑穩(wěn)定性的影
3、響，結果發(fā)現(xiàn)，2％K改性對催化劑的穩(wěn)定性起到了進一步的促進作用。改性后催化劑積碳量更少，表面的活性中心在反應過程受到的影響更小，從而使催化劑的壽命增加。在2％K改性ZSM．5分子篩催化劑基礎上，考察了反應溫度、進料空速、原料組成等因素對改性催化劑反應性能的影響，發(fā)現(xiàn)溫度升高有利于提高甲醇轉化率和丙烯選擇性，但溫度升高的同時，催化劑的結焦失活也進一步加快?？账偬岣呒状嫁D化率和丙烯收率都下降，這種趨勢在空速大于3h"1后加劇。同時水在原料中的比重增加，甲醇轉化率和丙烯收率下降，而水可以作為熱載體將反應熱及時移除，確保催化劑的壽命更長。確定最佳工藝條件
4、為：反應溫度450"C，原料進料空速為3h"1，純甲醇進料。以異丁烯模擬碳四烯烴回收過程，考察以2％K改性的ZSM-5分子篩為催化劑，反應溫度450℃，甲醇進料空速3h～，常壓條件下固定床積分反應器中反應對甲醇轉化率和丙烯選擇性的影響。發(fā)現(xiàn)當異丁烯與進料甲醇摩爾比為O．1時，在保持甲醇轉化率在98．7％的同時，丙烯選擇性可達44．5％。關鍵詞：甲醇制丙烯ZSM．5催化劑催化劑改性異丁烯AbstractPropyleneisoneofthemostbasicorganicchemicalmaterials，globalpropylenedemand
5、isincreasing．Becauseoilisthemainlawmaterialforpropyleneproductionbynow,whichisverylimitedovertheworld．ThereislotsofconcernaboutmethanolaslaWmaterialsforpreparationofpropylene．thatisMTPtechnology(MethanoltoPropylene)．ThefocusofMTPtechnologyisdevelopmentofcatalystswhichhasgoodp
6、erformanceonmethanoltopropylene．ItismainlybasedonthemodificationofZSM一5usedascatalyst．Therefor，ZSM-5zeoliteWasusedascatalyst，theimpactofsilicaaluminaratioandthevariouselementsonthecatalyticpropertieswerestudied，andoptimumprocessconditionsweredetermined．First，Weinvestigatedthe
7、effectofsilicaaluminaratioontheperformanceofcatalyticactivities．ItWasfoundthatsilicaaluminaratiohadagreaterimpactontheselectivityofpropylene，anddifferentsilicaaluminaratiocorrespondedtodifferentoptimumreactiontemperature．SuchasZSM一5zeolites晰tllSi／AIratio50and200，reactiontempe
8、rature400"Cand450℃．ZSM一5zeoliteswithsilicaaluminaratio50and200weremo
