資源描述：
《固載型離子液體催化co2與環(huán)氧化物合成環(huán)狀碳酸酯研究論文》由會員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、固載型離子液體催化C02與環(huán)氧化物合成環(huán)狀碳酸酯的研究摘要二氧化碳(C02)是目前地球上最主要的溫室氣體，如何將其資源化是這些年來人們普遍關(guān)注的焦點(diǎn)。C02與環(huán)氧化物環(huán)加成制備環(huán)狀碳酸酯的反應(yīng)，不僅反應(yīng)原料價格低，原子利用率高，而且副產(chǎn)物少，是目前對C02的資源化利用研究較多的一個反應(yīng)。在催化C02與環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)的諸多催化劑中，離子液體以其獨(dú)特的性質(zhì)受到人們的關(guān)注。本論文旨在研究用于C02與環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)制備環(huán)狀碳酸酯的高效固載型離子液體多相催化劑，并試圖揭示其可能的催化反應(yīng)機(jī)理。本論文首先研
2、制了一種羧基官能化的咪唑基離子液體多相催化劑：高度交聯(lián)聚二乙烯基苯負(fù)載3．(2．羧基乙基)．1．(3．氨丙基)咪唑溴化物的離子液體催化劑。系統(tǒng)考察了反應(yīng)條件(溫度、時間、C02初始壓力)和水對催化劑活性的影響。結(jié)果表明，該催化劑對C02與環(huán)氧化物的環(huán)加成反應(yīng)具有較好的催化活性，在優(yōu)化的反應(yīng)條件(140oC、C02初始壓力2MPa、反應(yīng)時間4h)下所得碳酸丙烯酯的產(chǎn)率和選擇性分別為96．1％和99．8％；在多種環(huán)氧化物與C02的環(huán)加成反應(yīng)中，該催化劑均表現(xiàn)出了較高的催化活性；體系中微量水的存在(H20／P
3、O摩爾比小于0．6)對環(huán)加成反應(yīng)影響較小，但是隨著水量的增加，環(huán)氧化物水解產(chǎn)物增多，導(dǎo)致環(huán)狀碳酸酯的產(chǎn)率降低；催化劑具有較好的重復(fù)使用性能，循環(huán)使用4次后，產(chǎn)物產(chǎn)率基本沒有變化，選擇性始終大于99．5％；此外，還揭示了該催化劑催化環(huán)加成反應(yīng)進(jìn)行的可能機(jī)理，初步推斷該催化劑具有較高催化活性的原因可能與載體、COOH以及Br。之間的協(xié)同效應(yīng)有關(guān)。為了尋求價廉易得的高效催化劑，采用工業(yè)中間體氯甲基化聚苯乙烯為載體，分別與N，N．二甲基乙胺和N，N．二甲基甘氨酸反應(yīng)，制備了聚合物負(fù)載季銨鹽離子液體多相催化劑，分
4、別記為PS—QNS和PS．CQNS。以PS．CQNS為催化劑，考察了催化劑的量和反應(yīng)溫度、時間以及C02初始壓力對環(huán)加成反應(yīng)的影響。在相對溫和的反應(yīng)條件(150oC、C02初始壓力2MPa、反應(yīng)時間5h)下，PS．CQNS催化C02與環(huán)氧丙烷反應(yīng)所得碳酸丙烯酯的產(chǎn)率和選擇性分別為96．2％和99．3％。與之相比，催化劑PS．QNS的活性更高，在相同的反應(yīng)條件下碳酸丙烯酯產(chǎn)率高達(dá)97．9％，選擇性為99．5％。由此還獲知，在該催化反應(yīng)體系中羧基沒有有效地促進(jìn)環(huán)加成反應(yīng)的進(jìn)行。此外，催化劑PS．QNS也顯示
5、出了較高的穩(wěn)定性，催化劑重復(fù)使用4次后仍能保持活性基本不變。還揭示了聚合物負(fù)載季銨鹽離子液體碩士學(xué)位論文多相催化劑催化CO2與環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)的可能機(jī)理。這種催化劑制備簡單、成本低、活性高，具有潛在的工業(yè)應(yīng)用前景。關(guān)鍵詞：二氧化碳；環(huán)氧化物；環(huán)狀碳酸酯；環(huán)加成反應(yīng)；多相催化劑；離子液體固載型離子液體催化c02與環(huán)氧化物合成環(huán)狀碳酸酯的研究AbstractC02isthemaingreen-housegasatpresent．ConsideringenViroIunentalprotectionandr
6、esourceutilization，itisinterestingtoconVertC02intoValua_blechemicals．AnimportantreactionofC02fixationisthesynthesisoffive—memberedcycliccarbonatesViacycloadditionofC02toepoxides，becauseofitsremarkableadVantagessuchascheapmaterials，highutilizationofatomsa
7、ndli砌eby．product．AmongthosecatalystsusedtocatalyzethecycloadditionofC02andepoxides，ionicliquidsareVerypopularowingtotheiruniquepropeIrties．ThispapertriedtodeVelopehighlyemcientimmobilizedionicliquidsf．orthecycloadditionofC02andepoxidestosynthesiscyclicca
8、rbonates．Besides，wealsoproposedtheplausiblemachanismsforthecouplingreactionofC02toepoxides．Carboxyl．fhnction“izedimidazolium．baSedionicliquidwaLsgraRedontocross—lim(eddivinylbenzenepolymer(denotedasPDVB—CEIMBr)forthefirstt
