探析負(fù)載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究

探析負(fù)載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究

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1、河南大學(xué)碩士學(xué)位論文負(fù)載離子液體催化制備環(huán)狀碳酸酯的研究姓名:張建新申請學(xué)位級別:碩士專業(yè):化學(xué)工程指導(dǎo)教師:李謙20100501摘要摘要作為新興綠色介質(zhì),離子液體所具備的結(jié)構(gòu)可設(shè)計(jì)、熱穩(wěn)定性好等優(yōu)良性質(zhì),使其廣泛應(yīng)用于催化反應(yīng)、有機(jī)合成、分離過程和電化學(xué)等領(lǐng)域。開發(fā)新型離子液體和拓展離子液體新的應(yīng)用始終是離子液體研究的主要方向。環(huán)氧化合物與C02反應(yīng)制各環(huán)狀碳酸酯是重要的有機(jī)化學(xué)反應(yīng),傳統(tǒng)的均相離子液體催化劑存在回收困難,在分離過程中易分解等難題。本文開展了負(fù)載離子液體催化合成環(huán)狀碳酸酯反應(yīng)過程的研究。論文的主要研究成果如下:1.開

2、發(fā)出用于制備環(huán)狀碳酸酯的殼聚糖負(fù)載[EMIM】Br催化劑。試驗(yàn)結(jié)果證明,在比較溫和的條件(120℃,2.OMPa,4h)下,環(huán)氧丙烯酯(以PO計(jì))的產(chǎn)率可以達(dá)到95%,選擇性大于99%,高于文獻(xiàn)報(bào)道的其它載體負(fù)載的同類離子液體催化劑。2.合成了殼聚糖負(fù)載【EMIM】2211Br2C12雙組分催化劑用于環(huán)狀碳酸酯的制備。試驗(yàn)結(jié)果表明,在溫和條件(120℃,1.5MPa,1.5h)下,經(jīng)過較短反應(yīng)時間(1.5h),環(huán)氧丙烯酯(以PO計(jì))產(chǎn)率高達(dá)95.5%,選擇性大于99%。理論分析表明,路易斯酸和路易斯堿協(xié)同作用可促進(jìn)C02與環(huán)氧化合物環(huán)

3、加成反應(yīng)的進(jìn)行。關(guān)鍵詞:離子液體;催化劑;C02;環(huán)氧化合物;環(huán)狀碳酸酯Abs仃actAbstractAsathemalstableandwidelymnablenoVelgreenmedia,iollicliquids(ILs)haVebeenappliedtomanyfieldssuchaSc刪ysis,orgaIlicsynthesis,s印刪ioll,electrochemiSt叮,andsoon.Syntllesizingnew虹ndsofILs鋤dexploitiIlgILs’new印plicationsarealways

4、themaintaSkofILs’smdies.Forhomogeneollsc刪ystsbeingusedinindustrialproductionofcycliccarbonateresultedinmaIlykeyproblemssuchaScomplicatedpmjficationprocess,decompositionofc砌ystandfomationofby—products,、VedeVelopedheterogeneousionicliquidscatalystsforthecouplingreactionof

5、epoxidesandC02.nlem句orwIDrkandiIHloVatiVereSultsfortllisdisse刪ionaresl蛐marizedaSf01lows.1.wehaVedeVeloped也eCS一[EMIM】BrusedaScaJtalystforcouplillgreactionofepoxidesandC02.Intheresult,蚰dermildconditions(120℃,2.0MPa,4h),cycliccarbonatescallbeobtainediIlVeryhi曲yield(95%)and

6、11ighselectiVit)r(>99%)fromthereactionoft11eepxoide晰thC02catalyzedbyCS一【EMIM]Br,whichwaShigherthaIlt110sew“hothersimilarreportedc刪ystS.2.WealsodeVel叩edtlleCS-[EMIM】2ZnBr2C12catal如csystemtoSmdyt11epreparationofthecycliccarbonates.undermildconditions(120℃,1.5MPa,1.5h),cyc

7、liccarborlatescanbeobtaillediIlVery11i曲yield(96%)a11dhighselectiVity(>99%)舶mthereactionoft11eepxoide晰tllC02caJcalyzedbyCS-[EMIM]2ZnBr2C12.Theresultpr0Vethatt11esyne唱eticactionofLewisacid(ZnCl2)andLewisbase(Br-)isbenefittomecouplingreactionofthe印oxidesandC02.Keywords:Iol

8、licliquids,Ca.嘲yst,C02,Epoxides,CycliccarbonateIII縮略語[EMIM】BrDMCCSECEOFIDFT.IRGC.MSMIMPCPOSEM1一乙基_3一甲基咪唑溴碳酸二甲酯

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