固載型離子液體催化合成碳酸酯研究

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1、固載型離子液體催化合成碳酸酯的研究國家自然科學基金資助項三學科專業(yè):化學工藝研究生:蘇東風指導教師:韓金玉教授天津大學化工學院二零一零年一刀刀一苓一苓牛獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得丕奎盤堂或其他教育機構(gòu)的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均己在論文中作了明確的說明并表示了謝意。簽字日期：名,年歲月鄉(xiāng)/日學位論文作者簽名為疣識心學位論文版權(quán)使用授權(quán)書有關(guān)保留、使用學位論文的規(guī)定。本學位論

2、文作者完全了解茉盜盤堂特授權(quán)蕪盜盤堂可以將學位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索,并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。保密的學位論文在解密后適用本授權(quán)說明▲入況學位論文作者簽名：導師簽名：荔風簽字日期：譬毛月II日簽字H期:為/年萬月鄉(xiāng)/同摘要碳酸酯是一種重要的化合物，其在有機合成、印染、電化學以及石油化工等領(lǐng)域都有著廣泛的應(yīng)用，所以，碳酸酯的綠色，高效合成成為近幾年研究的熱點。而離子液體憑借其本身的特點，如在高壓下可以大量溶解，對環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)具有良好的催化效果，催化劑能夠重復(fù)

3、使用等，從而使離子液體在碳酸酯合成中的應(yīng)用成為研究熱點。但液相離子液體存在價格較高、用量大、催化劑不易于分離提純等缺點，所以通過吸附或者接枝的固載化方法，嘗試將離子液體負載在無機多孔材料或者有機高分子材料上，制得多相催化劑，把離了液體的特性轉(zhuǎn)移到多相固體催化劑上，成為目前關(guān)于離子液體研究的一個熱門領(lǐng)域。本文采用陽離子聚合方法把咪噪陽離子結(jié)合到無機硅膠上，然后通過離子交換法，得到不同陰離子的固載化離子液體。通過紅外、碳譜核磁共振、元素分析等手段對固載化的,，進行定性分析，確定其結(jié)構(gòu)。通過對反應(yīng)影響因素的考察，得出單純使用固載型離子液體催化劑時，活性明顯低于傳統(tǒng)均相反

4、應(yīng)結(jié)果，環(huán)氧丙烷轉(zhuǎn)化率只有.%o據(jù)文獻報道,催化劑的加入可以提高的轉(zhuǎn)化率，所以實驗考查多種助催化劑對此反應(yīng)的影響，得出加入助催化齊形成的共催化體系，可以提高轉(zhuǎn)化率。實驗最終得到適宜的催化反應(yīng)條件為:催化劑【?,助催化劑?,環(huán)氧丙烷?，壓力，反應(yīng)溫度°C,反應(yīng)時間。在此條件下，轉(zhuǎn)化率可以達到.%,碳酸丙烯酯的選擇性為.%o對催化體系重復(fù)使用性的研究發(fā)現(xiàn)，該催化體系重復(fù)使用次后，活性沒有明顯的降低。本文又對此固載型離了液體催化劑對一步法合成碳酸二屮酯反應(yīng)的催化活性進行考察，考通過對反應(yīng)影響因素的考察，得出適宜的催化反應(yīng)條件為:催化齊U?，共催化劑甲醇鈉?，甲醇，博，壓

5、力，反應(yīng)溫度°C,反應(yīng)時間。在此條件下，的轉(zhuǎn)化率為?％,碳酸二甲酯的選擇性和收率分別為?％和.％。對催化體系重復(fù)使用性的研究發(fā)現(xiàn)，該催化體系重復(fù)使用次后，活性沒有明顯的降低。關(guān)鍵詞：固載化離子液體，環(huán)氧丙烷,,碳酸丙烯酯,碳酸二甲酯,【，&?,?％?，■口.?)?【°,?％?％?帆?OQ?【?，?%????9■-V"■亠.冃IJ呂.第一章文獻綜述????離子液體概述？？????離子液體的含義與種類？??離子液體的物理化學性質(zhì).??離子液體的應(yīng)用?離子液體在和環(huán)氧化物環(huán)加成反應(yīng)中的應(yīng)用？????咪噪鹽類離子液體？？???季鞍鹽類離子液體?？??離了液體的固載及其在反

6、應(yīng)中的應(yīng)用…離了液體的固載化方法？..固載化離子液體在反應(yīng)中的應(yīng)用？.??氫胺化反應(yīng)中的應(yīng)用????；磻?yīng)中的應(yīng)用？???撥基化合成反應(yīng)中的應(yīng)用.?…不對稱疑醛縮合反應(yīng)中的應(yīng)用?…環(huán)加成反應(yīng)中的應(yīng)用？???…親核反應(yīng)中的應(yīng)用？？??本文研究內(nèi)容？？?第二章實驗方法?主要化學試劑????實驗儀器及設(shè)備？???環(huán)加成反應(yīng)實驗？????催化劑的制備..環(huán)氧化物和環(huán)加成反應(yīng)?原料與產(chǎn)物組成分析...定性分析??定量分析?催化劑的分離????催化劑的表征？？?第三章固載化離子液體催化生成碳酸丙烯酯的反應(yīng)??催化劑的制備??...固載型離子液體【的合成...?固載型離子液體

7、【的合成.?.?固載型離子液體的合成?.?催化劑的表征?????紅外光譜分析…分析？??元素分析??化合物的結(jié)構(gòu)…?實驗部分…載離子液體催化環(huán)氧丙烷生成碳酸丙烯酯的反應(yīng)??實驗步驟?結(jié)果與討論..不同固載型離子液體種類催化活性的考察?????催化活性的考察??..不同助催化劑對環(huán)加成反應(yīng)的影響????反應(yīng)溫度對環(huán)加成反應(yīng)的影響??反應(yīng)壓力對環(huán)加成反應(yīng)的影響??反應(yīng)時間對環(huán)加成反應(yīng)的影響??催化齊用量對反應(yīng)的影響？..助催化劑用量對反應(yīng)的影響？..催化體系的重復(fù)使用性的考察第四章固載化離子液體催化環(huán)氧丙烷一步法牛成碳酸二甲酯的反應(yīng)????實驗部分????固載離子液體

8、催化環(huán)氧丙