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1、第43卷第7期燃搖料搖化搖學(xué)搖學(xué)搖報(bào)Vol.43No.72015年7月JournalofFuelChemistryandTechnologyJul.2015文章編號(hào):0253鄄2409(2015)07鄄0852鄄05不同Cu源與Zn源對(duì)CuZnAl催化劑催化合成氣制乙醇性能的影響李搖超,陳永恩,黃搖偉,高志華(太原理工大學(xué)煤科學(xué)與技術(shù)教育部與山西省共建重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,山西太原搖030024)摘搖要:采用完全液相法以不同的銅源和鋅源為原料制備了CuZnAl催化劑,在漿態(tài)床反應(yīng)器中考察了其催化合成氣合成乙醇的性能,并采用XRD、H鄄T
2、PR、NH鄄TPD鄄MS及BET技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行表征。結(jié)果表明,以乙酸銅替換硝酸銅,抑制了熱處23理過(guò)程中CuO的還原,提高了催化劑的比表面積,為催化劑具有較高的乙醇選擇性提供了適宜的酸中心和孔徑,其總醇選擇2性達(dá)45.6%,總醇中乙醇所占比例達(dá)28.7%。關(guān)鍵詞:CuZnAl催化劑;乙酸銅;乙酸鋅;合成氣;乙醇中圖分類號(hào):O643搖搖文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:AEffectofthesourceofCuandZnontheethanolsynthesisfromsyngasoverCuZnAlcatalystLIChao,CHENYong
3、鄄en,HUANGWei,GAOZhi鄄hua(KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnology,MinistryofEducationofChinaandShanxiProvince,TaiyuanUniversityofTechnology,Taiyuan搖030024,China)Abstract:CuZnAlcatalystswerepreparedusingdifferentsourcesofcopperandzincthroughcompleteliquid鄄phasetechnolo
4、gy.Thecatalyticperformancesfortheethanolsynthesisfromsyngaswereinvestigatedinaslurryphasereactor.ThecatalystswerecharacterizedbyXRD,H鄄TPR,NH鄄TPD鄄MSandBETtechnology.The23resultssuggestthatreplacingcoppernitratewithcopperacetatewouldrestrainthereductionofCuOintheheat2
5、treatmentandraisethesurfaceareasofthecatalysts.Italsoprovidessuitableacidsitesandporesizesforhigherethanolselectivity.Theselectivityoftotalalcoholsreaches45.6%andtheethanolselectivityaccountsfor28.7%.Keywords:CuZnAlcatalyst;copperacetate;zincacetate;syngas;ethanol[9
6、~13]搖搖伴隨著全球石油資源的減少和環(huán)境污染的日益SiO或AlO上,此類催化劑的乙醇產(chǎn)率低、223嚴(yán)重以及中國(guó)富煤貧油少氣的現(xiàn)狀,尋找化石燃料烴類副產(chǎn)物多;鉬基催化劑,其主要代表為MoS基2替代品已成為世界性的課題。乙醇作為一種可清潔催化劑[8,12],其產(chǎn)物中總醇的選擇性可以達(dá)到75%燃燒的燃料及燃料添加劑引起了人們的廣泛關(guān)注,~90%,主要生成直鏈醇,其中,乙醇可達(dá)30%,對(duì)其中,合成氣因其易于制取及來(lái)源廣泛的優(yōu)點(diǎn),成為MoS催化劑的改性研究[14,15]表明,過(guò)渡金屬尤其2制備乙醇的主要原料之一。目前,常用的乙醇合成是
7、Fe、Co、Ni的加入,可提高催化劑活性和乙醇選催化劑主要有4類:銠基催化劑,銠基催化劑對(duì)乙醇擇性,但此催化劑所需反應(yīng)壓力較高,產(chǎn)物中烴類的的選擇性較高,但由于其儲(chǔ)量少價(jià)格昂貴而難以實(shí)選擇性較高。[1]現(xiàn)工業(yè)化生產(chǎn);改性甲醇催化劑,主要包括對(duì)高本課題組針對(duì)漿態(tài)床催化劑的使用特性,提出[2~8]溫甲醇催化劑和低溫甲醇催化劑的改性。改性了一種全新的完全液相制備方法,其創(chuàng)新理念是不高溫甲醇催化劑是向高溫甲醇催化劑(如ZnO/經(jīng)過(guò)傳統(tǒng)的干燥和焙燒過(guò)程,將催化劑前驅(qū)體直接Cr2O3、ZnO鄄MnO/Cr2O3等)中加入堿金屬助劑,這放置
8、在漿態(tài)床用惰性介質(zhì)液體石蠟中進(jìn)行熱處理,類催化劑操作條件苛刻、乙醇選擇性低,而改性低溫在液相中形成具有類似固相催化劑相結(jié)構(gòu)、孔結(jié)構(gòu)甲醇催化劑則為向低溫甲醇催化劑(如Cu/ZnO、的漿狀催化劑,由此制備的漿狀催化劑可以直接用[16]Cu/ZnO/AlO、Cu/ZnO/CrO)中
