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《ptau催化劑的制備及甲酸電催化氧化性能研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、碩士學(xué)位論文PtAu催化劑的制備及甲酸電催化氧化性能研究SYNTHESISANDELECTROCATALYSISTOWARDSFORMICACIDOXIDATIONOFPLATIUM-GOLDCATALYSTS許慧鑫哈爾濱工業(yè)大學(xué)2015年6月國內(nèi)圖書分類號：TM912.9學(xué)校代碼：10213國際圖書分類號：6212.3密級：公開工學(xué)碩士學(xué)位論文PtAu催化劑的制備及甲酸電催化氧化性能研究碩士研究生：許慧鑫導(dǎo)師：張生副教授申請學(xué)位：工學(xué)碩士學(xué)科：化學(xué)工程與技術(shù)所在單位：化工學(xué)院答辯日期：2015年6月授予學(xué)位單位：哈爾濱工業(yè)
2、大學(xué)ClassifiedIndex:TM912.9U.D.C:612.3DissertationfortheMasterDegreeinEngineeringSYNTHESISANDFORMICACIDELECTROCATALYSISPERFORMANCEOFPLATIUM-GOLDCATALYSTSCandidate：XuHuixinSupervisor：Assoc.Prof.ShengZhangAcademicDegreeAppliedfor：MasterofEngineeringSpeciality：ChemicalE
3、ngineeringandTechnologyAffiliation：SchoolofChemicalEngineeringDateofDefence：June,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文摘要隨著互聯(lián)網(wǎng)和移動終端科技的快速發(fā)展，人們對小型便攜式移動電源的需求越來越多。低溫型直接甲酸燃料電池一經(jīng)問世就得到了人們的廣泛青睞。然而到目前為止，貴金屬催化劑依然是制約直接甲酸燃料電池成本和性能的最主要因素。本文
4、研究內(nèi)容是通過探究合金結(jié)構(gòu)和核殼結(jié)構(gòu)PtAu催化劑的制備，力求得到高活性的甲酸陽極催化劑，同時解析二元PtAu催化劑與甲酸電催化氧化性能的構(gòu)效關(guān)系。采用膠體法制備了二元PtAu合金催化劑，并對膠體法制備過程中的兩個重要因素——穩(wěn)定劑和聚沉劑進(jìn)行了研究。在對比了PDDA（聚二烯丙基二甲基氯化銨）、檸檬酸鈉、PSS（聚苯乙烯磺酸鈉）三種穩(wěn)定劑對PtAu合金催化劑形貌和性能的影響后得出，PDDA作為穩(wěn)定劑制備的PtAu合金催化劑粒徑最小，分散性最好，且催化活性和穩(wěn)定性最好。在對比了(NH4)2SO4、NaOH和KNO3三種聚沉劑對
5、催化劑載量的影響后得出，三種不同的聚沉劑的聚沉效果為：(NH4)2SO4>NaOH>KNO3，(NH4)2SO4的聚沉效果最好的原因是其加入后的溶液離子強(qiáng)度最大。在對比了Pt:Au=5:1、3:2、1:1、2:3、1:5五種比例PtAu合金催化劑的甲酸氧化曲線后得出，PtAu比例為1:1時的合金催化劑的催化活性最高，其質(zhì)量比活性為0.84A/mg。通過對比甲酸氧化性能和CO氧化性能后得出，合金結(jié)構(gòu)中的Au主要通過整體效應(yīng)提高了Pt對甲酸的電催化氧化活性：Au的存在使得甲酸在Pt上的氧化主要通過直接途徑進(jìn)行，Au所帶來的電子效
6、應(yīng)并沒有促進(jìn)中間產(chǎn)物COad的氧化。為了提高Pt的利用率，采用欠電位沉積法結(jié)合化學(xué)原位置換法制備了Au@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑。Cu的欠電位沉積采用恒電位法進(jìn)行，改變不同的沉積電位和沉積時間能得到的Pt覆蓋度范圍是20%~69%。對比了20%、37%、48%、69%四種Pt覆蓋度的Au@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑的甲酸氧化曲線后，得出Au@Pt-20%核殼結(jié)構(gòu)催化劑中Pt具有最高的面積比活性，為7.89mA/cm2，該數(shù)值要高于相同表面組成的PtAu合金結(jié)構(gòu)催化劑。在對比了Pt@Au/C結(jié)構(gòu)催化劑的甲酸氧化性能和CO氧化性能后得
7、出，Au@Pt/C核殼結(jié)構(gòu)催化劑中，Au同時通過整體效應(yīng)和電子效應(yīng)提高了Pt對甲酸的電催化氧化活性：Au所帶來的電子效應(yīng)促進(jìn)了中間產(chǎn)物COad的氧化。I哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文關(guān)鍵詞：PtAu催化劑；膠體法；欠電位沉積；整體效應(yīng)；電子效應(yīng)II哈爾濱工業(yè)大學(xué)工學(xué)碩士學(xué)位論文AbstractAsmanyportablepowerdevicessuchascellphones,lap-topcomputers,emergencypowerequipments,etc.arerapidlydeveloping,thisfaci
8、litatesthedevelopmentofthedirectformicacidfuelcells.CatalytsarethekeyfactorgoverningtheperformaceandcostofDFAFCs.Inthisthesis,wefocusedonthesysth
