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2、+二!.日期:鄉(xiāng)/!』.多f———————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————————1Pt系催化劑的制備及je電催化性能的研究中文摘要低溫燃料電池是一種小型的電源技術(shù),由于其具有操作簡(jiǎn)單、燃料儲(chǔ)存運(yùn)輸方便、適合作為便攜設(shè)備電源等特點(diǎn),吸引了越來(lái)越多研究者的關(guān)注。然而,低溫燃料電池中陰極和陽(yáng)極催化劑低的催化效率及其高昂價(jià)格是抑制低溫燃料電池商
3、業(yè)化的瓶頸之一。因此,如何提高催化劑的活性和穩(wěn)定性,減少貴金屬的載量,有效降低電池的制造成本成為非常有意義的工作。本文圍繞這一研究主題,開展了以下幾個(gè)方面的工作。1.絡(luò)合.自還原法制備碳載Pt納米粒子催化劑及其對(duì)乙醇的電催化氧化使用乙二胺四甲叉膦酸為絡(luò)合劑制備n1V絡(luò)合物,利用PtⅣ絡(luò)合物自還原法制備VulcanXC.72碳載Pt納米粒子(Pt/C)催化劑的方法。在制備n/C催化劑的過程中,Pt納米粒子的大小可以通過控制反應(yīng)溶液的pH有效控制。TEM照片顯示,Pt納米粒子在VhlcanXC.72碳載體上分散性良好,并且具有較小的粒徑分布范圍。因此,利用這種方
4、法制備的系列P們催化劑非常適合用來(lái)研究Pt納米粒子電催化乙醇氧化的粒徑效應(yīng)。Pt/C催化劑中Pt納米粒子粒徑大小與其催化乙醇電氧化的活性關(guān)系研究表明:平均粒徑在2.5姍左右的碳載Pt納米粒子對(duì)乙醇的氧化具有最佳的電催化性能。.2.碳載Pt.Sn催化劑的制備及其對(duì)乙醇氧化的電催化性能以Pt(N03)2和SnO作前驅(qū)體,使用熱分解法制備了碳載Pt.Sn納米粒子(Pt—SⅣC)催化劑。X射線衍射(Xlm)、透射電鏡(TEM)、X射線光電子能譜(XPS)等表征技術(shù)顯示該法制備的Pt.SⅣC催化劑中的Pt.Sn納米粒子具有Pt.Sn合金粒子外殼和SnO。粒子為核的核殼
5、結(jié)構(gòu)。循環(huán)伏安法、CO溶出等電化學(xué)方法顯示催化劑對(duì)乙醇氧化的電催化性能要好于商業(yè)化的碳載Pt(Pt/C)催化劑。特別是乙醇在Pt.S11/C催化劑電極上的循環(huán)伏安曲線中,出現(xiàn)了一個(gè)少有報(bào)道的0.32V左右的乙醇氧化肩峰。此外,該制備方法沒有引入Cl。,制得的催化劑不需要沈滌,不易引起環(huán)境污染。因此,這是一種具有潛在實(shí)現(xiàn)的、可艦?zāi);I(yè)生產(chǎn)的制備方法。中文摘要Pt系催化劑的制備及j乓電催化性能的研究3.碳載Pt.P催化劑的制備及其氧還原電催化性能利用硝酸亞鉑(Pt(N03)2)和白磷(P4)制備出了碳載Pt.P納米粒子(Pt-P/C)催化劑。該方法制備的Pt.
6、P/C催化劑中磷含量較高,Pt.P粒子的粒徑隨著P4投料量的增加而減小。該方法制備的Pt.P/C催化劑的氧還原催化(ORR)性能優(yōu)于商業(yè)化的Pt/C催化劑。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示白磷直接還原摻雜法制備n.P/C催化劑的方法是一種實(shí)踐可行的制備方法。磷摻雜后,Pt/C催化劑對(duì)氧還原(OI汛)電催化性能提高的主要原因是n、P之間形成合金,降低了Pt的電子密度。4.均相沉淀.原位還原法制備高分散的Pd/C催化劑利用簡(jiǎn)單的均相沉淀.原位還原法制備了一種超細(xì)、高分散的碳載Pd納米粒子(P彤C)催化劑。在特定的pH條件下,由于自身緩慢的水解作用,PdCl2溶液中可溶性的【PdCl
7、4】卜物種會(huì)緩慢轉(zhuǎn)化為不可溶的氧化鈀水合物(PdO·H20),這導(dǎo)致高分散、小粒徑的碳載Pd0·H20納米粒子(PdO·H20/C)的生成。隨后利用NaBH4還原即可制得高分散、超細(xì)的P∽催化劑。電化學(xué)性能測(cè)試顯示該種Pd/C催化劑對(duì)甲酸的電催化氧化具有很高的活性,這與該種Pd/C催化劑具有較小粒子粒徑和高分散性相關(guān)。關(guān)鍵詞:納米粒子,催化劑,電化學(xué)性質(zhì),燃料電池作者:馬娟指導(dǎo)老師:鄭軍偉教授Synthesis0fPlatinumGroupMctaICatalystsandStudiesonTheirElectmchemicalPropertiesAbstr
8、actofPlatinumGroupMetalCat