活性炭及改性活性炭對溶液中萘、菲、芘的吸附特性研究.pdf

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時間:2019-03-07

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1、分類號:密級:公開學號:2015201027單位代碼:10759石河子大學碩士學位論文活性炭及改性活性炭對溶液中萘、菲、芘的吸附特性研究學位申請人孫中海指導教師武占省教授申請學位門類級別工學碩士學科、專業(yè)名稱材料化工研究領域功能材料所在學院化學化工學院中國·新疆·石河子2018年6月StudiesontheAdsorptionPropertiesofNaphthalene,Phenanthrene,andPyreneinOriginalandModifiedActivatedCarbonADissertationSubmittedtoShihezi

2、UniversityInPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringByZhonghaiSun(MaterialChemicalEngineering)DissertationSupervisor:ZhanshengWuJune,2018摘要多環(huán)芳烴(PAHs)是一類重要的環(huán)境污染物,通常是由兩個或兩個以上稠合芳環(huán)組成。由于PAHs在生物富集作用下會對健康產生不良的影響,如光致毒性效應和“三致性”,因此需要尋找合適的方法去除PAHs?;钚蕴渴亲畛S玫奈絼?/p>

3、因為它具有高度發(fā)達的孔隙結構,大的比表面積,豐富的微孔和介孔構造以及獨特的表面反應活性。因此本文在以不同的原料制備活性炭的基礎上,通過應用于不同吸附體系或將其改性,研究其吸附性能,結果如下:首先,以核桃殼為原料,通過微波輔助KOH活化制備核桃殼活性炭(WAC),研究了在不同pH值條件下,WAC對單組分以及二元組分中萘(NAP)和菲(PHE)的吸附性能。對吸附實驗數據分析發(fā)現:準二級動力學模型能夠較好地擬合實驗條件下的動力學數據,膜擴散被認為是吸附過程中的限速步驟。在單組分體系中,當溶液pH從3增加到9時,WAC對二者吸附能力下降;與其他等溫模型相比

4、較,Freundlich等溫線模型能夠更好地對吸附等溫線數據進行擬合;與單組分體系相比較,-1-1在二元組分系統(tǒng)中,PHE的存在影響了NAP的吸附,其吸附量從49.58mgg降低到39.58mgg,降低了20%,而Sheindorf-Rebhun-Sheintuch模型(擴展的Freundlich模型)可以較好地擬合WAC對PHE和NAP的吸附平衡實驗值。隨著質量濃度比(r=[NAP/PHE])的降低,競爭系數呈現出相同的趨勢。WAC和多環(huán)芳烴(PAHs)的理化性質及PAHs苯環(huán)π電子與WAC表面活性中心之間的π-π絡合物可能在競爭吸附中起主要作用

5、。其次,以煤粉為原料,通過微波輔助KOH活化制備煤基活性炭(CAC),研究其對萘和芘的吸附行為。靜態(tài)吸附實驗表明:準二級動力學模型能夠較好的描繪萘和芘在CAC上的吸附行為,膜擴散被認為是速率限制步驟,CAC對萘和芘的吸附是自發(fā)進行的放熱反應,高溫不利于CAC對污染-1-1物的吸附,實驗中CAC對萘和芘的最大吸附量分別為67.35mgg和169.32mgg,吸附過程中的-1活化能Ea<40kJmol,闡明這是一種物理吸附過程。CAC對芘的持續(xù)動態(tài)柱吸附實驗表明,較低的流速、較高的填料層高度以及較大的填料直徑不利于吸附柱床層的穿透,會導致穿透時間增加。

6、最后,通過微波輔助陽離子表面活性劑對煤基活性炭進行改性,并將最佳的改性樣品命名為SAC。通過不同的表征方式(如SEM、FTIR等)對改性前后樣品進行表征。發(fā)現比表面積從660.60增加2-1到757.19mg,零電荷點(pHPZC)從5.92增加到6.35。通過改變反應時間,吸附劑用量,溶液的pH值和反應溫度,進行靜態(tài)間歇實驗。結果表明,萘在前20min內吸附迅速,40min后達到吸附-1-1平衡,吸附量從152.83mgg增加到192.50mgg,較改性前樣品增加了26.7%;吸附動力學可以用準二級動力學模型描述,而Freundlich等溫線模型

7、能夠較好的描述AC和SAC對萘的吸附等溫線數據;吸附是自發(fā)的放熱過程;膜擴散被確認為限速步驟。此外,π-π重疊的電子給體受體作用,疏水相互作用及氫鍵可能在吸附中起關鍵作用。關鍵詞:活性炭;多環(huán)芳烴;微波;動態(tài)吸附;靜態(tài)吸附IAbstractPolycyclicaromatichydrocarbons(PAHs)areasignificantfamilyofenvironmentalpollutantswhicharecomposedoftwoormorefusedaromaticrings.Duetothehighbioaccumulationan

8、dadversehealtheffectsofPAHs,suchaslight-inducedtoxiceffects,m

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