臭氧光催化復(fù)合高級(jí)氧化技術(shù)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究

臭氧光催化復(fù)合高級(jí)氧化技術(shù)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究

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1、分類號(hào):X510710-2015229019專業(yè)碩士學(xué)位論文臭氧光催化復(fù)合高級(jí)氧化技術(shù)降解水中2,4-二氯苯氧乙酸的研究李進(jìn)林導(dǎo)師姓名職稱關(guān)衛(wèi)省教授張興興高級(jí)工程師專業(yè)學(xué)位類別工程碩士申請(qǐng)學(xué)位類別碩士及領(lǐng)域名稱建筑與土木工程論文提交日期2018年5月2日論文答辯日期2018年6月6日學(xué)位授予單位長(zhǎng)安大學(xué)Removelof2,4-DichlorophenoxyaceticacidinAqueousSystemsbyPhotocatalyticOzonationCompoundAdvancedOxidationProcessAThesisSubmitted

2、fortheDegreeofMasterCandidate:LiJinlinSupervisor:Prof.GuanWeishengChang’anUniversity,Xi’an,China摘要除草劑的使用,在一定程度上推動(dòng)了農(nóng)業(yè)、林業(yè)的發(fā)展,取得了可觀的經(jīng)濟(jì)效益。近年來,由于人們對(duì)生產(chǎn)效率的要求和人力的節(jié)省,導(dǎo)致除草劑的不合理使用、濫用現(xiàn)象日益加重。除草劑的大量使用,會(huì)帶來不同程度的土壤和水體的污染,破壞生態(tài)環(huán)境,影響人類的身體健康。因此,高效去除水環(huán)境中除草劑已成為當(dāng)前研究者們所關(guān)注的焦點(diǎn)。光催化氧化技術(shù)以其成本低,綠色環(huán)保,操作簡(jiǎn)單的優(yōu)勢(shì)為解決

3、當(dāng)今環(huán)境污染問題提供了一種新型有效的途徑。光催化技術(shù)的核心是催化劑。LaFeO3半導(dǎo)體光催化禁帶寬度較窄,有很好的可見光吸收性能。類石墨相氮化碳(g-C3N4)僅含有“碳”和“氮”兩種元素,制備g-C3N4所需的原材料無毒、豐富且價(jià)格低廉,是一種最具潛力的綠色光催化材料。兩種催化劑均具有較好的穩(wěn)定性,然而,兩者可見光利用率低以及光生載流子復(fù)合率過高致使它們?cè)诠獯呋I(lǐng)域的應(yīng)用受到極大的限制。為了解決以上問題,本文首先將LaFeO3光催化劑與臭氧氧化聯(lián)用,旨在提高其載流子效率,獲得良好的催化活性。其次對(duì)g-C3N4,先采用構(gòu)建異質(zhì)結(jié)并加輔助催化劑的方法,對(duì)

4、其進(jìn)行改性,提高光電子-空穴對(duì)的分離效率,然后將它們用于臭氧光催化技術(shù),進(jìn)一步提高光催化活性。本文將2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)作為目標(biāo)污染物,通過模擬太陽光并添加所合成的光催化劑,并引入臭氧對(duì)除草劑廢水進(jìn)行降解,以考察所制備催化劑的性能和兩種技術(shù)之間的協(xié)同作用。本論文的主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:(1)LaFeO3納米粒子被用作可見光光催化劑,用于臭氧光催化有效去除2,4-二氯苯氧乙酸(2,4-D)。在最佳臭氧通入量(60mL/min)條件下,60min時(shí)間內(nèi),臭氧光催化(60-PO/Vis)的一級(jí)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)常數(shù)是臭氧氧化(60-Oz/Vis)與光

5、催化(LFO/O2/Vis)之和的5.72倍。這種改善歸因于由LaFeO3觸發(fā)的光催化和臭氧化之間的有效協(xié)同作用。在PO/Vis中,臭氧促進(jìn)了光生電子的捕獲和光生電荷的分離效率,從而提高了羥基自由基的產(chǎn)率,從而降低了有機(jī)污染物的降解效率。(2)采用煅燒法合成了不同P25比例的P25/g-C3N4異質(zhì)結(jié)光催化劑。SEM及TEM顯示,P25顆粒均勻的分散在層狀g-C3N4上,且P25與g-C3N4兩者之間形成了緊密的異質(zhì)結(jié)構(gòu)。臭氧通入量為30mL/min,反應(yīng)時(shí)間30min,全光譜和可見光的最佳降解率分別為99%和89%。兩種光源條件下的協(xié)同因子均大于1,

6、可見光條件下為9.34,是全i光譜環(huán)境下的4.56倍,這說明可見光下光催化與臭氧化有更好的協(xié)同作用。初始pH對(duì)降解活性影響的研究表明,pH=5時(shí),達(dá)到最佳降解活性。(3)合成了無貴金屬助催化劑CoP修飾的CoP/g-C3N4復(fù)合材料。60min內(nèi),0.5%-CoP/CN復(fù)合樣品的光催化降解率為17%,比純相g-C3N4的光催化降解率(4%)高出許多,這主要是因?yàn)镃oP的加入加強(qiáng)了光生載流子的分離效率。當(dāng)臭氧通入量為30mL/min,反應(yīng)時(shí)間60min時(shí),最佳降解率為96.4%,比相同條件下的單一光催化(17.1%)和臭氧化(27%),均有大幅度提高。兩

7、種技術(shù)之間的的協(xié)同因子為3.53,這更表現(xiàn)出來光催化氧化與臭氧氧化之間的協(xié)同作用。關(guān)鍵詞:臭氧光催化降解,鐵酸鑭,類石墨相氮化碳,2,4-二氯苯氧乙酸iiAbstractTheuseofherbicideshas,toacertainofdegree,promotedthedevelopmentofagricultureandforestryandachievedconsiderableeconomicbenefits.Inrecentyears,duetopeople'srequirementsforproductionefficiencyandma

8、npowersavings,theirrationaluseandabuseofherbici

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