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1、纖維素乙醇生產(chǎn)中乙二胺預處理及酶解過程的研究Studiesofethylenediaminepretreatmentandenzymatichydrolysisinlignocellulosicethanolproduction一級學科：化學工程與技術(shù)學科專業(yè)：生物化工研究生：秦磊指導教師：元英進教授天津大學化工學院二零一七年五月萬方數(shù)據(jù)萬方數(shù)據(jù)獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學或其他教育機構(gòu)的學位或證書而使用過的材料。與我一
2、同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學位論文作者簽名：簽字日期：年月日學位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學位論文作者完全了解天津大學有關(guān)保留、使用學位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學可以將學位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復印件和磁盤。（保密的學位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學位論文作者簽名：導師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)萬方數(shù)據(jù)摘要木質(zhì)纖維素生物質(zhì)作為分布廣泛、儲量豐富的可再生資源，可以用來生產(chǎn)各類生物燃料和化學品。纖維素制
3、糖是轉(zhuǎn)化過程的核心過程。由于木質(zhì)纖維素的抗性結(jié)構(gòu)，使天然纖維素的酶解轉(zhuǎn)化效率非常低。本研究開發(fā)出了一種新的預處理方法—乙二胺預處理，使木質(zhì)纖維素的酶解轉(zhuǎn)化效率極大程度地提高，并且對乙二胺預處理過程的反應(yīng)機理以及預處理對酶解和發(fā)酵過程的影響進行了分析。與其它預處理方法相比，如氨水預處理，乙二胺預處理能夠通過一種更簡便的操作方式來提高生物質(zhì)的可降解性。預處理過程是在常壓下將乙二胺與木質(zhì)纖維素的混合物加熱，使乙二胺揮發(fā)。優(yōu)化后的預處理條件為：150oC、0.8mL乙二胺/g生物質(zhì)，此條件下葡聚糖的酶解轉(zhuǎn)化率達90%以上。這種方法的條件相較于氨水預處理更溫和、更有經(jīng)濟性。乙二胺預處理
4、通過改變纖維素晶型，降解并轉(zhuǎn)移木質(zhì)素來提高纖維素酶解轉(zhuǎn)化率。在預處理后，纖維素I可轉(zhuǎn)化為纖維素III和非結(jié)晶纖維素，并且纖維素III的得率隨反應(yīng)溫度降低或乙二胺添加量增加而提高。木質(zhì)素的降解也受溫度和乙二胺添加量的影響。預處理過程中，木質(zhì)素中對香豆酸和阿魏酸的酯鍵可以被氨基化，連接酚類單體的醚鍵也被切斷。同時木質(zhì)素聚集形成球形顆粒并附著于細胞壁的表面，細胞壁內(nèi)部出現(xiàn)分層，使得纖維素的可接觸面積增加。通過對預處理生物質(zhì)的成分分析，發(fā)現(xiàn)可溶性木質(zhì)素（酚類）濃度的增加是導致高固體負荷酶解轉(zhuǎn)化率下降的重要原因。酚類可以使纖維素酶失活或者沉淀。提高纖維素酶濃度或纖維素濃度可以降低酚類對
5、酶解的抑制作用。酚類對酶解的抑制率與酚類濃度呈線性關(guān)系，而與酶和纖維素濃度呈指數(shù)關(guān)系，因此當木質(zhì)纖維素底物和酶濃度同比例增加，即增加酶解固體負荷時，抑制率增加。酚類物質(zhì)的化學結(jié)構(gòu)也影響抑制率。酚類對酶解的抑制機理與大分子木質(zhì)素對酶解的抑制機理不同。將乙二胺預處理生物質(zhì)中的可溶物與不溶物對酶解的抑制作用進行了定量分析。乙二胺預處理生物質(zhì)中可溶物的抑制作用強于稀酸預處理和蒸汽爆破預處理，而不溶物的抑制作用低于其它預處理方法。乙二胺預處理生物質(zhì)中的可溶物對同步糖化共發(fā)酵過程起雙重作用。隨著可溶物濃度的增加，葡聚糖和木聚糖的酶解轉(zhuǎn)化率單調(diào)地降低；而釀酒酵母利用木糖速率、細胞活力和乙醇
6、得率在低濃度的可溶物中受到促進。可溶性木質(zhì)素在不添加任何營養(yǎng)成分的情況下能夠起到促進糖代謝效率和乙醇得率的作用。關(guān)鍵詞：木質(zhì)纖維素，纖維素，木質(zhì)素，預處理，乙二胺，酶解，抑制作用I萬方數(shù)據(jù)II萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTLignocellulosicbiomassisawidelyavailableresourcethatcanbeusedtoproducebioethanolorchemicals.Conversionoflignocellulosicbiomassintosugarsisoneofthemajorchallenges,becauseinherentbiomas
7、srecalcitrancehinderstheefficientconversion.Inthisstudy,theauthordevelopedanovelpretreatmentmethod—ethylenediamine(EDA)pretreatmentforimprovingtheenzymaticdigestibilityoflignocellulose.Reactionmechanismofthispretreatmentandtheimpactsonenzymatichydrolysis
