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《苯甲酸加氫還原制備苯甲醛ceo,2催化劑負載與改性的研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學術(shù)論文-天天文庫。
1、浙江大學材料與化學工程學院碩士學位論文苯甲酸加氫還原制備苯甲醛CeO<,2>催化劑負載與改性的研究姓名：劉金莉申請學位級別：碩士專業(yè)：化學工藝指導教師：陳豐秋;詹曉力20080501浙江大學碩士學位論文摘要苯甲醛是化學工業(yè)上一種重要的芳香醛，是合成香精香料、醫(yī)藥產(chǎn)品、塑料添加劑、化妝品防腐劑的一種基本原料。大力發(fā)展優(yōu)質(zhì)苯甲醛生產(chǎn)工藝意義重大，因此各種生產(chǎn)方法應(yīng)運而生。由苯甲酸加氫還原法生產(chǎn)苯甲醛是二十世紀九十年代新興起的工藝，原料苯甲酸是一種抑菌劑，無毒害，廉價易得。其工藝簡單，原子利用率高，環(huán)保清潔，符合綠色化學的發(fā)展要求，前景廣闊。對苯甲酸加氫還原制各苯甲醛的
2、研究，主要是對其催化劑體系的研究。我國富產(chǎn)的稀土金屬氧化物Ce02作催化劑在本工藝中有著極好的催化活性，但同時也存在催化劑成本過高以及催化劑易結(jié)焦失活、穩(wěn)定性不好等問題。本文在前人研究基礎(chǔ)上，對Ce02進行深一步的負載化和改性研究，得到以下主要研究成果?？疾炝私n法和共沉淀法制備的CeO以．A1203催化劑上苯甲酸加氫制備苯甲醛的催化活性。發(fā)現(xiàn)制備方法、制備條件對其活性有重要影響。共沉淀法制備的催化劑活性較好，在焙燒溫度為600oC、沉淀pH大于9、Ce02負載量為40％時，得該催化劑上苯甲酸轉(zhuǎn)化率為98．4％，苯甲醛選擇性為93．7％；同時，催化劑在反應(yīng)過程中因
3、產(chǎn)生積炭而失活，再生后恢復活性。對兩種制備方法下典型新鮮催化劑作BET、SEM、XIm進行表征分析，發(fā)現(xiàn)共沉淀法制備的催化劑，其比表面積更大，催化劑表面的Ce02均勻度和分散度更好，Ce02的平均粒徑較小，因而具有更好的催化活性?？疾觳煌康腃u、Zn、La、Mn、K等元素對負載量為40％的Ce02／丫．A1203催化劑的改性效果。發(fā)現(xiàn)，Cu、Zn的添加使得催化劑還原性能大大增強，造成苯甲酸深度還原，苯甲醛選擇性降低，不利于催化劑活性的提高。高含量La(10％)的加入可大幅度提高催化劑活性，但因含量太高造成催化劑成本升高。Mn的加入在一定程度上提高了催化劑活性，
4、但效果不很明顯，并且Mn加入后其含量增加對催化劑活性影響不大。2％K對催化劑改性有著顯著的效果，大大提高了催化劑的催化活性，XIm、NH3．TPD表征結(jié)果顯示，低含量K的加入沒有改變催化劑的晶相結(jié)構(gòu)，但大大降低了催化劑表面的強酸中心數(shù)。對負載后和改性后催化劑進行活性穩(wěn)定性考察，負載量為40％的ce02／A1203催化劑反應(yīng)42h后失活，穩(wěn)定性優(yōu)于純Ce02。改性后的四組分Ce．Mn．K．Al催浙江大學碩士學位論文化劑，Mn．K負載量分別為20％、2％時轉(zhuǎn)化率達99％以上，選擇性達95．5％左右。反應(yīng)102h后未見失活。對壽命考評后催化劑作TG仍TA表征分析，發(fā)現(xiàn)反
5、應(yīng)過程中存在結(jié)焦失活，負載型催化劑反應(yīng)42h失活時結(jié)焦量為4．6％，而改性后催化劑反應(yīng)102h后結(jié)焦量為3．56％，可見改性后催化劑不易結(jié)焦；且改性后催化劑積炭燃燒峰溫度低于改性前催化劑。壽命考評中，存在有平均粒徑的增大，對催化劑活性有一定的影響。關(guān)鍵詞：苯甲酸加氫苯甲醛Ce02一．A1203負載改性Il浙江大學碩士學位論文AbstractBenZaldehydeis鋤impoIrtantkindof啪maticaldehydeinchemicalindust巧aS鋤essentialchemicalresourcetopmducearomaticchemical
6、s，medicines，plaSticadditiVesa11dcosmeticpreseryatiVes．Nowadays，thedeVelopmentofbenzaldehydeproductionisquitesignificant．Thus，abunchofmethodscomeintobeingasthetimesrequire．Itisdeemedthatthemethodofhydrogenationf硒mbenzoicacidtobenZaldehyde，Whichspmngupinthel990s，haSabri出如turebecauseofit
7、saccordancewiththerequirementsofgreenchemicaltecllllology．BaSictheo巧inVestigationofcatalyStsisrecognizedaSthechallengingtheme伽hydrogenation?！簅mbeIlzoicacidtobenzaldehyde．M柚yl【indsofcatalyStshaVebeenStudiedrespectiVelyintllisdissertation．Ce02，whichisabulldantinourcountr)r，haVeexcellent
8、actiV
