資源描述：
《苯甲酸加氫制備苯甲醛二氧化鈰催化劑的研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、浙江大學(xué)材料與化工學(xué)院博士學(xué)位論文苯甲酸加氫制備苯甲醛二氧化鈰催化劑的研究姓名：崇明本申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：化學(xué)工程指導(dǎo)教師：陳豐秋;詹曉力20080301摘要摘要苯甲醛是化學(xué)工業(yè)上最重要的一種芳香醛，是合成香精香料、醫(yī)藥產(chǎn)品、塑料添加劑、化妝品防腐劑的一種最基本原料，大力發(fā)展苯甲醛的綠色生產(chǎn)工藝意義重大。苯甲醛是甲苯氧化的中間產(chǎn)物，容易被過(guò)氧化成苯甲酸。由苯甲酸加氫還原生產(chǎn)苯甲醛是二十世紀(jì)九十年代興起的熱門方法，原料苯甲酸無(wú)毒害，廉價(jià)易得。其工藝簡(jiǎn)單，選擇性高，環(huán)境友好，符合綠色化學(xué)的要求。對(duì)苯甲酸加氫還原制備苯甲醛的研究，主要是對(duì)其催化劑的研究。本文通過(guò)篩選、優(yōu)化并選擇了我國(guó)富產(chǎn)的
2、稀土金屬氧化物Ce02為催化劑，進(jìn)行深入研究，得到如下主要研究成果：(1)不同制備方法得到的Ce02催化劑，對(duì)該反應(yīng)表現(xiàn)出不同的催化活性。以硝酸鈰銨為前驅(qū)體，在合適的條件下由固相法制得的催化劑，表現(xiàn)出很高的催化活性。其中，550oC和600oC焙燒溫度制得的催化劑，在優(yōu)化后的反應(yīng)條件下，對(duì)苯甲酸的轉(zhuǎn)化率可達(dá)99％以上，對(duì)苯甲醛的選擇性可達(dá)95％。對(duì)各Ce02催化劑樣品進(jìn)行了BET、SEM、Ⅺ①、Fr瓜和NH3-TPD等表征，然后得出結(jié)論：與較高溫度條件下制備的催化劑相比，在較低焙燒溫度下制得的催化劑，具有比表面積較大、顆粒分散性好、晶胞尺寸較小、表面弱酸中心數(shù)和強(qiáng)酸中心數(shù)較多而超強(qiáng)酸中心
3、數(shù)較少等特性，所以對(duì)該反應(yīng)表現(xiàn)出更高的催化活性。此外，Z幻2、ZnO以及№的氧化物等，對(duì)該反應(yīng)也有較好的活性。(2)在活性穩(wěn)定性考察中，Ce02催化劑發(fā)生失活，較低溫度條件下制備的催化劑其活性穩(wěn)定性也更好，而較高焙燒溫度下制得的催化劑失活現(xiàn)象更為嚴(yán)重。本文對(duì)典型新鮮催化劑和失活催化劑分別作了BET、SEM、Ⅺ王D、EA、TG／D1’A和兀'IR等表征，發(fā)現(xiàn)造成催化劑失活的最重要因素是反應(yīng)物在催化劑表面酸性中心發(fā)生結(jié)焦并覆蓋酸中心。催化劑表面存在的焦物有兩種類型，焦物可在不低于410oC溫度并通入空氣的條件下燒除。另外，在反應(yīng)過(guò)程中，催化劑部分晶相發(fā)生破壞以及晶胞尺寸的增大，也對(duì)其失活有一
4、定的作用。(3)在反應(yīng)過(guò)程中發(fā)生失活的催化劑，在450oC并通入空氣的條件下燒除表面焦物后，其性能得以再生。不同溫度條件下制得的催化劑，失活后的活性可再生性ABST良ACTABSTRACTBeIlzaldehydeisoneofmemostimponalltaromaticaldehydeinchemicalinduStD，，、Ⅳ_hic_hismajnlyusedl研themanuf．a(chǎn)ctureofph乏Lnnaceuticals，pl嬲ticaddi_tiVes，per血mes舳dnavors．NowadayS，itisveryimponamt0developgreeIlpmces
5、sofm鋤ufacturingbeIl盟ldehyde．Bcc肌sebenzaldehydeismepanialoxi捌onint鋤：llediateofoxidizingt01ueneanditiseasilvovcroxidizedtobeIlzoicacid．BeI]lzoicacidisbo也safet0people鋤dacqui翰ble．Themethodofhyd∞geIlation盤DmbeIlzoicacidtob鋤zaldehyde，whichsprungIlpin吐lel990’s，isrccogIlizedasap舢isillgcommercialsc甜eproce
6、ssforitssilnpleprocess，hig
7、=lselectiv時(shí)觚den訪ronme11_tal伍鋤dlygreeIlch伽icaltcchn010緲B戚cnle0巧investig撕onofcatalystsisrccogIlized雛廿lechalleIlgiIlg廿l鋤eonhydrogenationf如mb吼zoicacidtobeIlz“dehyde．M鋤y妣dsofcatalyStshavebe％studiedrespectivelyinthisdiss酬【2Ition．AndmerareCe02，WhiChisab恤dantino墨cou咖陬wa8selecte
8、dtobefavorableformereaction．TheIl如mlerinVestigationisfocusonae02catalyst，andsomeresultswereacquired嬲f(shuō)ollows：(1)TheCe02c砌ystSwhicharepr印aredbydi脅即tm甜lodsshowdi脅entperf．0rma疵est0廿lisrcaction．Thecatalystpr印arcd丘．0m卸m10ni啪
