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《草酰胺配合物與n-羥基鄰苯二甲酰亞胺（nhpi）協(xié)同催化氧化研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、濟(jì)南大學(xué)碩士學(xué)位論文草酰胺配合物與N-羥基鄰苯二甲酰亞胺（NHPI）協(xié)同催化氧化研究姓名：黃世杰申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：鄭庚修20070531摘要仿生氧載體的研究不僅對(duì)揭示生物體內(nèi)氧的可逆鍵合，活化和氧化反應(yīng)機(jī)制具有重要的理論意義，而且在化學(xué)分離氧和溫和條件下實(shí)現(xiàn)催化氧化反應(yīng)的高效高選擇性等方面都表現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。目前，該研究多集中在金屬卟啉，希夫堿等配合物，但因其制備難，價(jià)格昂貴等問(wèn)題難于解決，因而不易獲得實(shí)際應(yīng)用．草酰胺配合物則合成簡(jiǎn)便，原料易得，而且結(jié)構(gòu)可調(diào)性大，有望開(kāi)拓成
2、為非卟啉類仿生氧載體的新模型化合物，因此對(duì)其研究具有很重要的理論意義和實(shí)際價(jià)值。本文共設(shè)計(jì)合成了6個(gè)草酰胺過(guò)渡金屬配合物，并以1HNMR，IR和元素分析進(jìn)行了表征．本文首次研究了草酰胺配合物與N-羥基鄰苯二甲酰亞胺(N}Ⅱ'I)在對(duì)取代芳烴及醇類化合物催化氧化中所起的協(xié)同效應(yīng)，考察了配體中不同中心金屬離子、不同配體、反應(yīng)溫度、時(shí)間及氧氣壓力對(duì)乙苯氧化反應(yīng)的影響．實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)：LNHPI明顯提高草酰胺配合物的催化活性，在氧化反應(yīng)中有較好的協(xié)同作用；2．不同中心金屬離子配合物的催化氧化活性次序?yàn)椋篊o(H)>
3、Ni(Ⅱ)；啦u(Ⅱ)；3．雙草酰胺類配合物的催化活性要高于草胺酸類配合物；該體系催化氧化乙苯時(shí)，草酰胺配合物配體苯環(huán)上所連取代基為吸電子基團(tuán)時(shí)的催化活性要高于供電子基團(tuán)，而該電子效應(yīng)對(duì)苯甲醇氧化反應(yīng)沒(méi)有明顯的影響；4．乙苯較理想的催化氧化條件，即反應(yīng)溫度80℃、反應(yīng)時(shí)間10h、氧氣壓力為0．3MPa．草酰胺配合物，N刪體系表現(xiàn)出較好的催化活性、選擇性和底物普適性，具有良好的應(yīng)用前景。例如，在80"0催化氧化苯甲醇時(shí)，轉(zhuǎn)化率達(dá)96．O％，目標(biāo)產(chǎn)物苯甲酸選擇性達(dá)93．4％．本文在分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果的基礎(chǔ)上，討
4、論了草酰胺配合物，N刪體系催化氧化乙苯這一反應(yīng)的可能機(jī)理．還考察了向草酰胺配合物，NHPI體系中加入異丁醛對(duì)乙苯氧化反應(yīng)的影響，結(jié)果表明NHPI、草酰胺配合物以及異丁醛構(gòu)成的催化體系在乙苯的催化氧化反應(yīng)中顯示出較好的協(xié)同效應(yīng)，乙苯的轉(zhuǎn)化率得到較大提高．關(guān)鍵詞：草酰胺配合物，N．羥基鄰苯二甲酰亞胺，協(xié)同，催化氧化Theinvestigmionofbiomimeficoxygenc盈l-riel-$notonlyhasimportanttheoreticsignificaacetorevealrevers
5、iblebondingandactivatingoxygenaswellasthemechanismofoxidationreactiollinorganism,butalsoispotentiallyapplicableinchemicalseparatingoxygenandrealizinghighefficiencyandselectivityofcatalyticoxidation托∞如nunderanloda隨協(xié)condition．Recentinvestigationshavebeenc
6、oncentratingonmetalloporphinandSchiffbasetypebiomimeticoxygencarIiers．Buttheirpracticalapplicationwasrestrictedbydi伍cultpl_el瑚：砒i觸andexpensivepri∞．Onthe∞刪瑚Ⅸoxmnidecomplexhavesimpleandconvenientpl研腳嘶onendtheirs打uctmec雒be∞毋ll砒cdtoagreatextent鷦newmodelsofb
7、iomimeticoxygencarriers,SOthe5ttldiosOnithavegreattheoreticsignificanceandpracticalvalue．，Sixoxamidemmsifion-metalcomplexesⅥ眥synthesizedandchan睢電朗_izedby1HNMR。IRandelementalanalysis．syl
8、ergiccatalyzeactionofoxamidecomplexandN-hydroxyphthimide(N'HPI)inth
9、eoxidationof鋤舊峭andalcohol哪firststudied．Theeffectofcen缸almetalion,ligands,feactiontemperature,timeandthepressureofoxygenOntheclh胡b舶z∞eoxidationhavebeenstudied．Itwasfotmdthat．1．NHPI啪markedlyimprovcthecatalyticsctivityofoxamidecompl
