基于環(huán)糊精和核酸適體的持久性有機(jī)污染物電化學(xué)傳感研究

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1、學(xué)校代號(hào)10532學(xué)號(hào)S12112030分類號(hào)密級(jí)碩士學(xué)位論文基于環(huán)糊精和核酸適體的持久性有機(jī)污染物電化學(xué)傳感研究學(xué)位申請(qǐng)人姓名張霞培養(yǎng)單位化學(xué)化工學(xué)院導(dǎo)師姓名及職稱陳金華教授學(xué)科專業(yè)化學(xué)工程與技術(shù)研究方向應(yīng)用電化學(xué)論文提交日期2015年5月學(xué)校代號(hào)：10532學(xué)號(hào)：S12112030密級(jí)：湖南大學(xué)碩士學(xué)位論文基于環(huán)糊精和核酸適體的持久性有機(jī)污染物電化學(xué)傳感研究學(xué)位申請(qǐng)人姓名：張霞導(dǎo)師姓名及職稱：陳金華教授培養(yǎng)單位：化學(xué)化工學(xué)院專業(yè)名稱：化學(xué)工程與技術(shù)論文提交日期：2015年5月論文答辯日期：2015年5月29日答辯委員會(huì)主席：蔡青云教授Electrochemicalse

2、nsorsforpersistentorganicpollutantsbasedonβ-cyclodextrinsandaptamersbyZHANGXiaB.S.(HunanUniversity)2012AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemistryEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorsProfessorCHENJinh

3、uaMay,2015湖南大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下獨(dú)立進(jìn)行研究所取得的。除了文中特別加Ｗ標(biāo)注引用的內(nèi)容外研究成果，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫的成果作品。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中Ｗ明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律后果由本人承擔(dān)。＜作者簽名：殊霞日期：年月３曰學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，同意學(xué)校保留并向國家有關(guān)部口或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許論文被查閱和借閱。本人授權(quán)湖畝大學(xué)可Ｗ將

4、本學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進(jìn)行檢索，可Ｗ采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存和匯編本學(xué)位論文。本學(xué)位論文屬于１、保密□年解密后適用本授權(quán)書。，在２、不保密口。上相應(yīng)方框內(nèi)打＂＂（請(qǐng)?jiān)冢祝郑崳娭G焉＾作者簽名；日期：年月日導(dǎo)師簽名；曰期；所月曰已碩士學(xué)位論文摘要持久性有機(jī)污染物(Persistentorganicpollutants，POPs)是一類具有高毒、持久、生物積累性、遠(yuǎn)距離遷移性，嚴(yán)重危害人類健康和環(huán)境的人工合成的有機(jī)污染物。POPs大多具有致癌、致畸、致突變效應(yīng)和遺傳毒性，能干擾人體內(nèi)分泌系統(tǒng)，并且廣泛存在于全球范圍

5、內(nèi)各種環(huán)境介質(zhì)以及動(dòng)植物組織器官和人體中，已經(jīng)成為一個(gè)新的全球性問題。因此，發(fā)展高靈敏、高選擇性的傳感器痕量檢測(cè)POPs刻不容緩。β-環(huán)糊精(β-cyclodextrin，β-CD)是由環(huán)糊精葡萄糖殘基酶作用于葡萄糖聚合物形成的寡聚葡萄糖，由7個(gè)D-吡喃葡萄糖基以α-1,4葡萄糖苷鍵連接而成。β-環(huán)糊精可依據(jù)范德華力、疏水相互作用力、主客體分子間的匹配作用與許多無機(jī)、有機(jī)分子、無機(jī)離子結(jié)合成主客體包合物。核酸適體(簡(jiǎn)稱“適體”，aptamer)是能特異結(jié)合蛋白質(zhì)或其他小分子物質(zhì)的寡聚核苷酸片段。適體作為一種新的識(shí)別分子，適體對(duì)靶分子有高度親和力和嚴(yán)格特異性識(shí)別能力，因而適

6、體生物傳感器往往具有好的靈敏度和高選擇性。利用環(huán)糊精或核酸適體特異性結(jié)合環(huán)境中痕量的污染物，并協(xié)同納米材料(石墨烯、碳納米管、多孔碳材料、金納米顆粒)優(yōu)異的物理、化學(xué)性能，本文制備了一系列電化學(xué)傳感器，用于超靈敏檢測(cè)POPs：(1)采用六亞甲基二異氰酸酯(HMDI)作為交聯(lián)劑聚合β-CD，制備了β-CD-HMDI聚合物非共價(jià)功能化多壁碳納米管(MWCNTs/Poly(β-CD-HMDI)復(fù)合材料，并采用傅里葉紅外、X射線衍射法、掃描電鏡、熱重分析和電化學(xué)方法對(duì)其表征?；贛WCNTs/Poly(β-CD-HMDI)復(fù)合材料，成功地制備了一種新型電化學(xué)傳感器，用于檢測(cè)非電活

7、性4,4’-二氯聯(lián)苯(DPCB)。研究中以中性紅(NR)做探針，由于主客體包合作用，NR進(jìn)入環(huán)糊精空腔，在MWCNTs/Poly(β-CD-HMDI)/GC電極上出現(xiàn)明顯的NR峰電流。由于環(huán)糊精對(duì)探針分子和目標(biāo)分子的包合作用存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，當(dāng)DPCB存在時(shí)，DPCB分子取代NR分子，從而導(dǎo)致NR的峰電流下降。利用NR的峰信號(hào)變化，實(shí)現(xiàn)對(duì)DPCB的間接電化學(xué)檢測(cè)。所制備的MWCNTs/Poly(β-CD-HMDI)/GCE電化學(xué)傳感器具有好的靈敏度、重現(xiàn)性和穩(wěn)定性，檢測(cè)線性范圍為2nM~80uM，檢測(cè)限為0.4nM(S/N=3)。