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1、碩士學(xué)位論文石墨烯負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備及其低溫NH3-SCR性能研究作者姓名焦金珍學(xué)科專(zhuān)業(yè)環(huán)境工程指導(dǎo)教師黃碧純教授所在學(xué)院環(huán)境與能源學(xué)院論文提交日期2015年6月PreparationofMentalOxidesSupportedonGrapheneCatalystandTheirActivityforLowTemperatureNH3-SCRADissertationSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：JiaoJinzhenSupervisor：Prof.HuangBichunSouthChinaUniversityofTechno
2、logyGuangzhou，China分類(lèi)號(hào)：X51學(xué)校代號(hào)：10561學(xué)號(hào)：201220117671華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文石墨烯負(fù)載金屬氧化物催化劑的制備及其低溫NH3-SCR性能研究作者姓名：焦金珍指導(dǎo)教師姓名、職稱(chēng)：黃碧純教授申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士學(xué)科專(zhuān)業(yè)名稱(chēng)：環(huán)境工程研究方向：大氣環(huán)境與污染控制論文提交日期：2015年6月1日論文答辯日期：2015年6月5日學(xué)位授予單位：華南理工大學(xué)學(xué)位授予日期：2015年6月30日答辯委員會(huì)成員：主席：葉代啟教授委員：黃少斌教授石林教授張?zhí)礁苯淌谥煸聘苯淌谌A南理工大學(xué)學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明??所呈交的論文是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下獨(dú)立進(jìn)行
3、研究所取得的研究成果。除了文中特別加以標(biāo)注引用的內(nèi)容外，本論文不包含任何其他個(gè)人或集體已經(jīng)發(fā)表或撰寫(xiě)的成果作品。對(duì)本文的研究做出重要貢獻(xiàn)的個(gè)人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識(shí)到本聲明的法律后果由本人承擔(dān)。作者簽名：￡
4、、金冷曰期:>/J：年{月d日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書(shū)本學(xué)位論文作者完全了解學(xué)校有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定，目卩??研究生在校攻讀學(xué)k期間論文工作的知識(shí)產(chǎn)權(quán)單位屬華南理工大學(xué)?學(xué)校有權(quán)保存并向國(guó)家有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交論文的復(fù)印件和電子版，允許學(xué)位論文被查閱（除在保密期內(nèi)的保密論文外）；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許釆用於印、縮印或其它復(fù)制手段
5、保存、匯編學(xué)位論文本人電子文檔的內(nèi)容和紙質(zhì)論文的內(nèi)容相一致.~本學(xué)位論文屬于：□保密，在____年解密后適用本授權(quán)書(shū).0不保密，同意在校園網(wǎng)上發(fā)布，供校內(nèi)師生和與學(xué)校有共享協(xié)議的單位瀏覽；同意將本人學(xué)位論文提交中國(guó)學(xué)術(shù)期刊(光盤(pán)版）電子雜志社全文出版和編入CNKI《中國(guó)知識(shí)資源總庫(kù)》，傳播學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容。(請(qǐng)?jiān)谝陨舷鄳?yīng)方框內(nèi)打“V”）作者簽名??金?^日期：乂/J：J?/I指導(dǎo)教師簽名：日期：如/s作者聯(lián)系電話(huà)：>電子郵箱：聯(lián)系地址(含郵編)：摘要氨選擇性催化還原（NH3-SCR）氮氧化物（NOx）技術(shù)利用NH3在催化劑和有氧的條件下將NOx還原為N2,是目前應(yīng)用最廣泛、技
6、術(shù)最成熟的治理固定源NOx的方法。SCR技術(shù)去除NOx的關(guān)鍵是催化劑，催化劑的性能直接影響到SCR系統(tǒng)的整體脫硝效率。目前商用釩鈦催化劑（V2O5/TiO2）在中溫段（300~400℃）催化性能優(yōu)越，該溫度段是將脫硝裝置布設(shè)在脫硫除塵裝置之前，因此催化劑在高SO2和高灰量的環(huán)境中易失活。如果將脫硝裝置放到脫硫除塵裝置之后就可以減輕SO2和灰塵的影響，但此時(shí)煙氣溫度會(huì)下降到200℃以下，為了避免中溫催化劑需要再加熱煙氣浪費(fèi)能耗，開(kāi)發(fā)低溫、高效的NH3-SCR催化劑將是解決這一問(wèn)題的重要途徑。MnOx具有多種晶型及不同價(jià)態(tài)的Mn，價(jià)態(tài)之間的轉(zhuǎn)化產(chǎn)生的較高氧化還原能力能夠促進(jìn)催化反應(yīng)的進(jìn)行
7、，因而受到了廣泛的關(guān)注。CeOx則因其突出的儲(chǔ)氧能力和氧化還原能力表現(xiàn)出良好的低溫NH3-SCR性能，且具有較好的抗H2O和SO2中毒能力。碳材料具有比表面積大、孔道結(jié)構(gòu)豐富、吸附能力強(qiáng)等特點(diǎn)，是理想的催化劑載體之一。石墨烯是碳材料家族的新成員，具有更大的比表面積、較高的電子遷移率高、優(yōu)異的熱穩(wěn)定性好以及良好的機(jī)械性等適合作為催化劑載體的優(yōu)點(diǎn)。還可能與活性組分發(fā)生協(xié)同作用，促進(jìn)催化反應(yīng)的進(jìn)行。本文以改進(jìn)的Hummers法制備的氧化石墨烯為載體，通過(guò)水熱法負(fù)載MnOx和CeOx活性組分，制備MnOx/GR和CeOx-MnOx/GR系列催化劑。首先，考察了MnOx活性組分負(fù)載量不同的Mn
8、Ox/GR催化劑的活性、結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)的變化。結(jié)果表明，MnOx/GR催化劑中MnOx以納米顆粒分散于石墨烯載體表面,且4+以多種氧化物（MnO、Mn3O4和MnO2）共同存在;負(fù)載量為20wt.%的催化劑中Mn和表面吸附氧比例增加,低溫區(qū)氧化還原能力增強(qiáng)及活性位點(diǎn)數(shù)量增多，使其獲得了最佳的低溫NH3-SCR活性。其次，為了進(jìn)一步提高M(jìn)nOx/GR催化劑的低溫SCR活性，通過(guò)摻雜CeOx對(duì)催化劑進(jìn)行改性?？疾炝薈eOx的摻雜對(duì)MnOx/GR催化劑的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
