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1、高效脫氫催化劑制備及其性能研究StudyonthePreparationofHighlyEfficientDehydrogenationCatalystsandTheirCatalyticPerformance學科專業(yè)：材料工程研究生：歐陽少聰指導教師：楊靜研究員企業(yè)導師：嚴如岳高級工程師天津大學材料科學與工程學院二零一五年十二月獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學位論文是本人在導師指導下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學或其他教育機
2、構的學位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文中作了明確的說明并表示了謝意。學位論文版權使用授權書本學位論文作者完全了解天津大學有關保留、使用學位論文的規(guī)定。特授權天津大學可以將學位論文的全部或部分內容編入有關數(shù)據(jù)庫進行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學校向國家有關部門或機構送交論文的復印件和磁盤。（保密的學位論文在解密后適用本授權說明）摘要研究和開發(fā)高性能的脫氫催化劑是當今新能源領域研究主要熱點。甲基環(huán)己烷（MCH）和氨硼烷（AB）是性能最優(yōu)異的儲氫材料
3、，本課題以制備MCH和AB脫氫催化劑為研究背景，一方面，提出在MCH高溫催化反應進行的同時，原位合成納米貴金屬催化劑，有效避免納米催化劑從制備到催化反應轉移過程中的快速氧化問題，另一方面，利用激光液相燒蝕法制備富含大量晶界的納米金屬催化劑，探索AB催化脫氫中，晶界對催化活性的影響。首先，以乙酰丙酮鉑（Pt(acac)2）作為前驅體，在MCH高溫催化反應進行的同時，高溫分解Pt(acac)2合成了粒徑1.8nm，表面干凈，負載均勻的Pt/C催化劑。催化性能測試表明，320℃下、Pt負載量為0.68wt%時，MCH轉換率接近97
4、%，最大產(chǎn)氫速率為580mmol/gpt/min。其次，利用激光液相燒蝕法制備了Ru納米晶膠體溶液，并與載體（Al2O3、立方介孔碳）混合負載。Ru納米晶表面干凈、粒徑約為9.8nm、富含大量晶界。測試表明，催化AB產(chǎn)氫速率為276.7molH-1-12·(molRu·min)，活化能為30.9kJ·mol，達到同類催化劑性能測試較高水平。最后，系統(tǒng)性提出了幾種利用激光液相燒蝕法原位制備負載型催化劑的方法，包括激光作用金屬靶材和激光作用金屬鹽，得到了Ni/SiO2、Pt基催化劑，并對工藝參數(shù)進行了優(yōu)化。關鍵字：原位合成；催化
5、劑；激光液相燒蝕法；甲基環(huán)己烷脫氫；氨硼烷脫氫ABSTRACTExploringcatalystswithhigh-efficiencyfordehydrogenationhasattractedmuchattentioninthefieldofnewenergy.Methylcyclohexane(MCH)andammoniaborane(AB)havebeenconsideredassuperiorhydrogenstoragematerials.Inthiswork,highlyefficientMCHandABdeh
6、ydrogenationcatalystsweresynthesizedbyusingtwodifferentmethods.Ononehand,insitusynthesisofnanometersizednoble-metalcatalystsduringtheheatingofreactorofMCHdehydrogenationcaneffectivelyavoidfastsurfaceoxidationofcatalystsbeforecatalyticreactions.Ontheotherhand,thetec
7、hniqueoflaserablationinliquidssometimesintroducesgrainboundariesintothenanocatalystsduetoquenchingeffect,whichmaypromotethecatalyticactivityinABdehydrogenation.Firstly,Pt/Ccatalystswithnanoparticlediameterof1.8nm,cleansuface,anduniformdistributionhavebeeninsitusynt
8、hesizedthroughthermaldecompositionofPt(acac)2duringtheheatingofreactor.TheanalysisofhydrogenevolutionillustratesthattheconversionofMCHoverPtloadi
