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1、華東師范大學(xué)博士學(xué)位論文新型FCC再生煙氣硫轉(zhuǎn)移劑的制備、表征及其性能的研究姓名：于心玉申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：博士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：何鳴元;楊建國(guó)20070501藏量的2％wt時(shí)，千氣中H2S的濃度增加10～20％，再生煙氣中sox脫除率達(dá)87％以上，回時(shí)NOx的濃度下降了32％，而且沒有對(duì)平衡劑的活性、產(chǎn)品分布和FCC汽油性質(zhì)產(chǎn)生不利影響。中型提升管催化裂化裝置的硫平衡數(shù)據(jù)表明，與空白實(shí)驗(yàn)相比，添加含有ZnO的硫轉(zhuǎn)移劑，能夠有效抑制FCC汽油中的硫含量，但油品中總硫仍有上升的趨勢(shì)。6．與高嶺土、二氧化硅微球和FCC平衡劑載體相比，以擬薄水鋁石作為載體和鋁源，采用浸
2、漬法負(fù)載活性組分，經(jīng)焙燒原位法制備的MgALZnFe-S硫轉(zhuǎn)移劑氧化吸硫與還原脫硫活性較高，其飽和吸附硫容隨活性組分負(fù)載量的增加而升高，經(jīng)700℃焙燒6h，可以在擬薄水鋁石表面形成很好的尖晶石相，但尖晶石相不是氧化吸硫的唯一活性組分。7．以擬薄水鋁石為載體和鋁源，采用不同焙燒溫度制各了MgAlZnFeCe--Pseud．硫轉(zhuǎn)移劑。結(jié)果表明：引入稀土ce以后，不僅能夠阻止擬薄水鋁石表面尖晶石相的形成，而且能夠有效抑制硫轉(zhuǎn)移劑粒子的燒結(jié)，同時(shí)硫轉(zhuǎn)移劑的氧化吸硫速率明顯增加。隨著焙燒溫度的升高，盡管擬薄水鋁石表面的尖晶石相強(qiáng)度增加，但是當(dāng)焙燒溫度高于700℃時(shí)會(huì)發(fā)生比較
3、嚴(yán)重的燒結(jié)現(xiàn)象，造成硫轉(zhuǎn)移劑的比表面積和孔容下降，氧化吸硫活性降低，所以比較好的焙燒條件是700℃6h。8．研究結(jié)果表明，制備的硫轉(zhuǎn)移劑各活性組元在硫轉(zhuǎn)移過(guò)程中發(fā)揮如下作用：MgO是吸收SOx的唯一活性組分，A1203起保持材料結(jié)構(gòu)的作用；Fe203既是氧化S02的促進(jìn)劑又是還原MgS04的促進(jìn)劑；Ce02是一種很好的氧化S02的促進(jìn)劑，但對(duì)MgSO,的還原貢獻(xiàn)不大；ZnO對(duì)氧化吸硫與還原脫硫都沒有貢獻(xiàn)，但能與A1203共同作用起到抑制FCC汽油中硫含量的作用。9．通過(guò)20L反應(yīng)釜(1．2～1．5KgMgALZnFeCe-HTled釜)中試放大試驗(yàn)合成了MgAlZ
4、nFeCe—HTIc(CE02=8％)，無(wú)論中試樣品的物化性能，還是氧化吸硫與還原脫硫活性都達(dá)到了實(shí)驗(yàn)室小試樣品的水平。本論文創(chuàng)新點(diǎn)主要體現(xiàn)在以下六個(gè)方面：一．提出了共沉淀一熱處理制備硫轉(zhuǎn)移劑活性組分的方法，該方法適合工業(yè)化大規(guī)模生產(chǎn)，并且中試放大試驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證了其可行性。Ⅱ二．以廉價(jià)、無(wú)毒的過(guò)渡金屬鐵元素完全取代了價(jià)格較貴、毒性很大的金屬釩元素。該方法不僅解決了硫轉(zhuǎn)移劑生產(chǎn)過(guò)程中釩對(duì)操作工人和環(huán)境的嚴(yán)重污染問(wèn)題，而且避免了由其引起的FCC催化劑“釩中毒”。三．通過(guò)類水滑石中鐵與鈰協(xié)同作用的研究，發(fā)現(xiàn)在保持硫轉(zhuǎn)移劑活性的前提下，弓I入少量鐵，可以大幅度降低硫轉(zhuǎn)移劑中
5、鈰的含量，從而降低了硫轉(zhuǎn)移劑的生產(chǎn)成本?！模岢隽嗽诹蜣D(zhuǎn)移劑活性組分中引入ZaO抑制FCC汽油中硫含量的方法，該方法能解決硫轉(zhuǎn)移劑使用過(guò)程中FCC汽油中硫含量上升的問(wèn)題。五．通過(guò)采用適合堿性活性組分的特殊成型基質(zhì)和粘結(jié)劑，利用類似FCC催化劑的噴霧成型技術(shù)制備了硫轉(zhuǎn)移劑，解決了硫轉(zhuǎn)移劑耐磨性能差的難題。六．提出了利用擬薄水鋁石作為載體和鋁源原位法制備硫轉(zhuǎn)移劑的新方法，該方法具有簡(jiǎn)單易行、制得的硫轉(zhuǎn)移劑性能優(yōu)異等特點(diǎn)。本論文工作將為硫轉(zhuǎn)移劑的工業(yè)生產(chǎn)和應(yīng)用奠定理論基礎(chǔ)，并提供一套較完整的數(shù)據(jù)。關(guān)鍵詞，硫轉(zhuǎn)移劑，類水滑石、前驅(qū)體、共沉淀熱處理、氧化吸硫、還原脫硫、F
6、CC、原位法ⅢAbstractAbout5～10％offeedsulfurdepositedonFCCcatalystsinthecokeisconvertedtoSOxinregeneratorandthenemittedinfluegasinfluidcatalyticcracking(FCC)process．WiththeincreaseofthroughputofFCCunitsandsulfurcontentincrudeoil，harmfulnessofSOxfromfluegasofFCCunitsisbecomingserious．Compared
7、謝111othermeasuresforcontrollingSOxemissionfromFCCunit．sulfur-transferadditivetechnologyismoresuitableforthepresentFCCunits．Studyonsulfur-transferadditiveshouldaimatthefollowingquestions(1)toimprovetheactivityandabrasionresistanceabilityofsulfur-transferadditive,(2)tOreducethetoxicitya
8、ndpro
