高分散NiCoZnOC催化劑的制備、結(jié)構(gòu)及催化加氫性能研究

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1、北京化工大學(xué)位論文原創(chuàng)性聲明本人鄭重聲明：所呈交的學(xué)位論文，是本人在導(dǎo)師的指導(dǎo)下，獨立進行研究工作所取得的成果。除文中已經(jīng)注明引用的內(nèi)容外，本論文不含任何其他個人或集體己經(jīng)發(fā)表或撰寫過的作品成果。對本文的研究做出重要貢獻的個人和集體，均已在文中以明確方式標(biāo)明。本人完全意識到本聲明的法律結(jié)果由本人承擔(dān)。作者簽名：舡啡蚪關(guān)于論文使用授權(quán)的說明學(xué)位論文作者完全了解北京化工大學(xué)有關(guān)保留和使用學(xué)位論文的規(guī)定，即：研究生在校攻讀學(xué)位期問論文工作的知識產(chǎn)權(quán)單位屬北京化工大學(xué)。學(xué)校有權(quán)保留并向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤，允許學(xué)

2、位論文被查閱和借閱；學(xué)?？梢怨紝W(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容，可以允許采用影印、縮印或其它復(fù)制手段保存、匯編學(xué)位論文。保密論文注釋：本學(xué)位論文屬于保密范圍，在—互年解密后適用本授權(quán)書。非保密論文注釋：本學(xué)位論文不屬于保密范圍，適用本授權(quán)書。作者簽名：導(dǎo)師簽名：日期．一Ⅻ．玉：塵：蘭7醐：—嘲IIIJ一荔串，尹弛鈔IV學(xué)位論文數(shù)據(jù)集1中圖分類號069學(xué)科分類號150．55論文編號1001020131041密級公開學(xué)位授予單位代碼10010學(xué)位授予單位名稱北京化工大學(xué)作者姓名蔣中山學(xué)號2010001041獲學(xué)位專業(yè)名稱化學(xué)獲學(xué)位專業(yè)

3、代碼070300課題來源自然科學(xué)基金項目研究方向應(yīng)用催化論文題目高分散Ni(Co)-ZnO-C催化劑的制備、結(jié)構(gòu)及催化加氫性能研究關(guān)鍵詞催化加氫，不飽和醛，鎳基催化荊，鈷基催化劑，選擇性論文答辯日期2013．05．24·論文類型基礎(chǔ)研究學(xué)位論文評閱及答辯委員會情況姓名職稱工作單位學(xué)科專長指導(dǎo)教師楊蘭副教授北京化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)評閱人1李峰教授北京化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)評闋人2徐賽龍教授北京化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)評闋人3評閱人4評閱人5答辯委員會主席宋字飛教授北京化工大學(xué)物理化學(xué)答辯委員1何靜教授北京化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)答辯委員2王志華教授北京

4、化工大學(xué)分析化學(xué)答辯委員3王濤教授北京化工大學(xué)有機化學(xué)答辯委員4陸軍教授北京化工大學(xué)應(yīng)用化學(xué)答辯委員5注：一．論文類型：1．基礎(chǔ)研究2．應(yīng)用研究3．開發(fā)研究4．其它二．中圖分類號在((中國圖書資料分類法》查詢．三．學(xué)科分類號在中華AR,共和國國家標(biāo)準(zhǔn)(GB／T13745-9)《學(xué)科分類與代碼》中查詢。四．論文編號由單位代碼和年份及學(xué)號的后四位組成。V摘要高分散Ni(Co)．ZnO．C催化劑的制備，結(jié)構(gòu)及催化加氫性能研究a，B．不飽和醛作為化工原料，其加氫產(chǎn)物a，B．不飽和醇具有廣泛的應(yīng)用價值，同時a，13-不飽和醛加氫反應(yīng)作

5、為良好的催化劑反應(yīng)底物模型被用做多種催化劑的評價，具有很重要的研究意義。層狀雙金屬氫氧化物(LDHs)具有二維層板結(jié)構(gòu)，其層板的組成和尺寸的可控性以及晶格定位效應(yīng)使得LDHs在催化領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用價值。一方面應(yīng)用于以水滑石為載體，負(fù)載貴金屬催化劑。另一方面應(yīng)用于以非貴金屬組成的水滑石作為前提制備組成可控的高效催化劑。本文利用成核晶化隔離法合成水滑石前體，將其與有機碳?xì)浠衔飶?fù)合并晶化得到催化劑前體，通過高溫下在氮氣中自還原得到催化劑，將其對a，B．不飽和醛加氫，研究催化性能及助劑Zn對催化劑結(jié)構(gòu)的影響從而闡述催化劑活性和選

6、擇性的規(guī)律。(一)利用水滑石組成的可調(diào)變性通過葡萄糖雜化之后再碳化合成NiZnAl．LDH／C，在惰性氣氛中自還原，成功得到了NiZnAl／C催化劑。通過對檸檬醛的選擇性加氫，采用XRD，XPS，TEM，STEM，H2．TPD，NH3．TPD等表征闡述催化劑結(jié)構(gòu)和組成對其催化性能的影響，探討zn對鎳基催化劑檸檬醛加氫反應(yīng)的影響。同時探討催化劑自還原溫度及檸北京化T人學(xué)頤I：學(xué)位論義檬醛加氫催化反應(yīng)條件對產(chǎn)物組成以及催化劑活性的影響。研究結(jié)果表明，隨著Zn的含量增多，催化劑的粒徑增大，催化活性降低，相應(yīng)產(chǎn)物的選擇性升高，在Zn

7、／Ni比為0．5時，檸檬醛催化反應(yīng)中香茅醇的產(chǎn)率達到最好的94％，并且產(chǎn)物穩(wěn)定存在與體相中，其主要原因是由于Ni．Zn．～／C三元催化劑中ZnO與催化劑活性中之間的相互作用，從空問效應(yīng)和電子效應(yīng)增強了催化劑對不飽和醛中C=O的吸附能力；同時催化劑過高或者過低的還原溫度都對催化劑不利，最合適的還原溫度為600℃。(二)采用成核晶化隔離法制備CoAl—LDH及CoZnAI-LDH，分別以葡萄糖和一B．環(huán)糊精作為碳源，合成了兩種co基碳載體催化劑。通過對肉桂醛和香茅醛的選擇性加氫，采用XRD，TEM，H2．TPD，BET等表征闡述

8、催化劑結(jié)構(gòu)和組成對其催化性能的影響，探討Zn對鈷基催化劑結(jié)構(gòu)與催化性能的影響。同時探討多種催化劑載體以及催化劑還原溫度對催化劑不飽和醛加氫性能的影響。結(jié)果表明，對于同一種載體催化劑，隨著元素Zn的引入都降低了催化劑加氫的活性，但有效的提高了催化反應(yīng)不飽和醇的選擇性。對于不同載體催化劑而言，