資源描述：
《鐵基催化劑裂解乙烯制備高純度碳納米管_凌晨》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在行業(yè)資料-天天文庫。
1、石油化工2005年第34卷第6期PETROCHEMICALTECHNOLOGY569石油化工新材料鐵基催化劑裂解乙烯制備高純度碳納米管凌晨,騫偉中,陳理,劉唐,魏飛,汪展文(清華大學(xué)化工系北京市綠色反應(yīng)工程與工藝重點實驗室,北京100084)[摘要]研究了納米Fe/Al2O3催化劑在流化床中裂解乙烯制備碳納米管的情況。催化劑上鐵晶粒的尺寸隨鐵負載量的增加呈線性增大。碳產(chǎn)品的生長倍率先隨著鐵負載量的增加而增大;在鐵負載量(質(zhì)量分數(shù))為33%時達到最大值;然后逐漸減小。在鐵負載量相同時,催化劑上的鐵晶粒尺寸隨還原溫度和反應(yīng)溫度的升高而增大。較低的反應(yīng)溫度(773
2、K)對提高碳產(chǎn)品的生長倍率及抑制無定形碳的形成有利。在鐵負載量33%、還原溫度773K的催化劑作用下,反應(yīng)溫度為773K時,可得到生長倍率(以每克催化劑生成的碳產(chǎn)品的質(zhì)量計)為75g/g、平均直徑為10~15nm的碳納米管,產(chǎn)品中幾乎不含無定形碳及被碳包覆的鐵晶粒。[關(guān)鍵詞]碳納米管;納米鐵基催化劑;乙烯;化學(xué)氣相沉積法;流化床[文章編號]1000-8144(2005)06-0569-04[中圖分類號]TQ428.8[文獻標(biāo)識碼]A[1]碳納米管具有非常高的機械強度、良好的導(dǎo)可以獲得生長碳納米管的鐵晶粒的直接信息。測試電與導(dǎo)熱性,可作為高分子材料的增強或?qū)щ姴牧稀⑦€原后的催
3、化劑時,先將催化劑置于一個始終有氮場發(fā)射材料以及催化劑的載體。利用化學(xué)氣相沉積氣保護的管中,降溫后,直接將該管浸入乙醇中,然[2~9]法,用納米級的高活性催化劑裂解烴類或一氧后將濕的催化劑試樣快速進行XRD檢測,以避免化碳等,可生長形貌比較好的碳納米管。同時與適催化劑再次氧化而失真。[3,5,6]宜的反應(yīng)器技術(shù)相結(jié)合,可使多壁碳納米管的1.3碳納米管的表征產(chǎn)量很高。但是催化劑的成本較高,單位質(zhì)量催化用日本JEOL有限公司生產(chǎn)的JEOL2010型高劑上的碳納米管的生長倍率較低,導(dǎo)致碳納米管的分辨透射電鏡觀察碳產(chǎn)品的形貌(TEM照片),電純度較低,還需要進一步純化。壓200kV。其微觀缺陷用
4、英國Renisaw公司生產(chǎn)的[6]因此,Qian等開發(fā)了成本較低廉的高活性鐵RM2000型拉曼光譜儀表征,波長為514.5nm?；呋瘎?本工作將其用在適宜的流化床反應(yīng)器中,2結(jié)果與討論以乙烯為碳源,考察了溫度對催化劑活性及碳納米管生長過程的影響。2.1還原溫度對鐵晶粒大小的影響催化劑經(jīng)過焙燒后,XRD譜圖顯示,催化劑上1實驗部分[9]的鐵晶粒主要以Fe2O3的形式存在,還原后主要1.1碳納米管的制備以單質(zhì)鐵的形式存在。利用高2區(qū)的半峰寬和[8]Fe/Al2O3催化劑用共沉淀法制備,鐵的負載Scherrer公式計算得到還原后的催化劑上的鐵晶粒量(質(zhì)量分數(shù))在16%~66%內(nèi)可調(diào)。
5、在制備碳納大小。在鐵負載量為33%時,還原溫度對催化劑上[5]米管時,將1g催化劑置于流化床中,通氫氣在的鐵晶粒大小的影響見圖1。由圖1可知,鐵晶粒773K下還原1h。然后通入氮氣與乙烯的混合物的大小隨著還原溫度的升高而增大。說明在較高的(流量分別為500,1000mL/min)。反應(yīng)溫度為還原溫度下,催化劑上的鐵晶粒存在著較嚴重的聚[10]773K或873K,反應(yīng)時間為2h。稱量產(chǎn)品質(zhì)量,減并現(xiàn)象。雖然還原溫度低能夠得到較小尺寸的去催化劑原有的質(zhì)量后,計算碳納米管的生長倍率。鐵晶粒,但低溫還原的催化劑在較高的反應(yīng)溫度下1.2催化劑的表征用日本Rigaku公司生產(chǎn)的D/max-rB型X射
6、[收稿日期]2004-12-01;[修改稿日期]2005-01-24。[作者簡介]凌晨(1982-),男,安徽省蕪湖市人,碩士生。聯(lián)系人:線衍射(XRD)儀對催化劑進行XRD表征,Cu靶,騫偉中,電話010-62788984,電郵qwz@flotu.org。[9]40kV,120mA,其XRD譜圖與文獻報道的結(jié)果[基金項目]國家自然科學(xué)基金項目(2036020);中國石油化工股份相近。通過考察還原后的催化劑上的鐵晶粒大小,有限公司科學(xué)技術(shù)研究開發(fā)項目(X503022)。石油化工570PETROCHEMICALTECHNOLOGY2005年第34卷不穩(wěn)定,所以選擇還
7、原溫度為773K,其接近催化反873K時的生長倍率高。由兩個反應(yīng)溫度下的曲線應(yīng)的反應(yīng)溫度。形狀可知,生長倍率的差異主要是由催化劑的活性所致。如果存在嚴重的熱裂解現(xiàn)象,則碳產(chǎn)品的生長倍率會隨著反應(yīng)溫度的升高而單調(diào)上升。由圖3還可知,鐵負載量為30%~35%時,催化劑的活性最高,碳產(chǎn)品生長倍率(以每克催化劑生成的碳產(chǎn)品的質(zhì)量計)為75g/g。之后進一步增加鐵的負載量,碳產(chǎn)品的生長倍率反而降低,其原因在于鐵晶粒[10]易發(fā)生聚
