CNTs催化劑的制備及催化氧化性能研究.pdf

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1、·282·化學(xué)世界2010生RuO2/CNTs催化劑的制備及催化氧化性能研究~袁昊(上海第二工業(yè)大學(xué)城市建設(shè)與環(huán)境工程學(xué)院,上海201209)摘要:以碳納米管(CNT)為催化劑載體,以RuC1?!HO活性組分前驅(qū)物,采用浸漬法制備了無(wú)定形水合RuO/CNTs催化劑。苯甲醇、環(huán)己醇等醇類作為研究對(duì)象,考察了Ru0納米催化劑的催化活性,試驗(yàn)表明:該催化劑可在溫和的條件下,以較高的催化氧化活性將苯甲醇、環(huán)己醇等醇類轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的醛或酮,并考察了不同載體對(duì)負(fù)載RuO催化活性的影響,碳納米管作為載體的催化荊表現(xiàn)出較高的催化活性。采用XRD,TEM

2、以及XPS等分析方法對(duì)催化劑進(jìn)行表征。關(guān)鍵詞:碳納米管;氧化釕;催化氧化;苯甲醇中圖分類號(hào):O614文獻(xiàn)標(biāo)志碼:A文章編號(hào):0367-6358(2010)05-0282—04PreparationandCatalyticOxidationActivityofRuO2/CNTsYUANHao(SchoolofUrbanDevelopmentandEnviromnentalEngineering,ShanghaiSecondPolytechnicUniversity,Shanghai201209,China)Abstract:Carbonn

3、anotubessupportedRuO2catalystwaspreparedbyincipientwetnessimpregnationmethodusingRuC13·nH2Oasprecursor.TheactivityandselectivityofRuO2/CNTscatalystforoxidationofbenzylalcohol。cyclohexanolandotheralcoholswereevaluated.Theresultsindicatedundermildconditionsbenzylalcohol,cy

4、elohexanolandotheralcoholswereoxidizedwithhighactivityandselectivity,yieldingcorrespondingaldehydeorketone.Meanwhile,theeffectofdifferentsupportsoncatalyticactivitywasinvestigated.Carbonnanotubessupportedcatalystexhibitsthehighestcatalyticactivity.RuO2/CNTsnanocatalystwa

5、scharacterizedbyXRD,TEMandXPS.KeywordsCNTs;RuO2;catalyticoxidation;benzylalcohol碳納米管由于其獨(dú)特的電子傳遞性能、力學(xué)強(qiáng)伯醇類的氧化最有效,但催化體系性能一般,且需要度、熱穩(wěn)定性和高比表面,被認(rèn)為是納米金屬和金屬1,2-Z氯乙烷為溶劑。本文以多壁碳納米管為載氧化物催化劑的出色載體[1]。目前,已經(jīng)成功將多體,采用RuC1。為前驅(qū)體,在室溫條件下進(jìn)行氧化種金屬和金屬氧化物負(fù)載到碳納米管表面,并展現(xiàn)水解,制備了RuO。/CNTs納米催化劑,用于醇類有出了良好的催

6、化性能,RuO。就是其中之一。目前氧多相催化,展現(xiàn)出很高的催化活性。大部分碳納米管(CNT)負(fù)載RuO。催化劑主要用于1實(shí)驗(yàn)部分超級(jí)電容[2],燃料電池l_3“方面。RuO納米顆粒具1.1催化劑的制備有極高的催化活性,能直接活化空氣中的氧分催化劑載體:將多壁CNT(管徑40"--60nm,長(zhǎng)子[5],并利用已活化的氧原子作氧化劑,氧化多種度約為16m,比表面積約185m/g),采用混酸有機(jī)化合物。Matsumoto[7利用大顆粒的水合(濃硫酸:濃硝酸一1(體積比))120℃處理2h,用RuO作為催化劑,用于醇類氧化研究,發(fā)現(xiàn)對(duì)烯丙二次水

7、沖洗,直到溶液呈中性,過(guò)濾、干燥備用。催收稿日期:2009—10-27;修回日期:2010—03—22作者簡(jiǎn)介:袁吳(1979~),男,湖北武漢人,博士,講師,主要從事礦物材料的科研和教學(xué)。E-mail:yuanhao@eed.sspu.crl。第5期化學(xué)世界·283·化劑制備:稱取上述純化的CNT1.0g,加入適量的圖2是酸處理后的CNT與RuOz/CNTs的RuCI。·nHO,在去離子水中超聲振蕩數(shù)小時(shí)。在XRD譜圖,兩者的特征衍射峰極為相似,在26.5。、室溫下,以15mL/h的速率加入60mLHzO。,雙氧43.2。、44.6。

8、、54.2。和77.7。分別出現(xiàn)了石墨的水加入后,升溫到6O℃,回流6h,將懸浮液過(guò)濾,洗002,100,101,004,11O面特征衍射峰,而未觀察滌固體,干燥,得到碳管負(fù)載的納米復(fù)合催化劑到其它物種的特

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