具有特殊結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的PdAuAI2O3催化劑上蒽醌加氫反應(yīng)性能.pdf

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1、物理化學學~(WuliHuaxueXuebao)AprilActaPhys.一Chim.Sin.2015,31(4),729-737729[Article]doi:10-3866/PKU.WHXB201501292WWW.whxb.pku.edu.ca具有特殊結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的PdAu/AI2O3催化劑上蒽醌加氫反應(yīng)性能韓優(yōu)何志遠管永川李韉張金利(天津大學化工學院,天津300072)摘要:通過改變Pd和Au的負載順序合成了一系列具有不同結(jié)構(gòu)和電子性質(zhì)的PdAu雙金屬催化劑,并用于蒽醌加氫反應(yīng).其中通過先負載Au后負載Pd的順序制得的Pd/Au/AIOs催化劑

2、,其加氫效率可高達14.27g‘.X射線衍射、透射電子顯微鏡、H程序升溫還原和X射線光電子能譜等分析表征結(jié)果顯示,Pd/Au/AIzOa催化劑中分散在Au顆粒表面的Pd納米顆粒具有獨特的爆米花結(jié)構(gòu),其表面零價態(tài)的單質(zhì)Pd含量最多,而這種表面零價態(tài)的單質(zhì)Pd是蒽醌加氫反應(yīng)中的關(guān)鍵活性組分.此外,Au的加入可有效抑制副反應(yīng)的發(fā)生,減少降解產(chǎn)物的生成,從而大大提高了催化選擇性.關(guān)鍵詞:負載順序:PdAu雙金屬:蒽醌加氫:降解產(chǎn)物中圖分類號:0643CatalyticPerformanceofPdAulAI2O3CatalystwithSpecialStructu

3、ralandElectronicPropertiesinthe2一EthylanthraquinoneHydrogenationReactionHANYouHEZhi-YuanGUANYong-ChuanLIWeiZHANGJin—Li(SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,inUniversity,Tianjin300072,PR.China)Abstract:AseriesofbimetaIlicPdAucatalystswithdiferentstructUreSwereprepamdbychangingt

4、heloadingsequenceofPdandAuforthehydrogenationof2-ethyIanthraquinOne.Pd/Au/AI203wasobtainedbyloadingPdontoAuparticlesdepositedontoanAI2O3supportwithahydrogenationefficiencyupl014.27g。L-’.AccordingtoX-raydifraction。transmissionelectronmicroscopy,hydrogentemperatureprogramreduction,a

5、ndX-rayphotoelectronspectroscopymeasurements,thepopcornstructureanduniqueelectronicpropertiesofthePdspeciesinthePd/Au,Al2O3catalystresultedinthehighestcontentofSUrfacemetallicPd。whichwasthemostactivecomponentforthereaction.WhatiSmore.theadditionofAucanefectivelyreducetheamountofde

6、gradationproductsbysuppressingsidereactions.KeyWords:Loadingsequence;BimetallicPdAu;AnthraquinonehydrogenationDegradationproduct1IntroductionnatedtoEAQH2inthepresenceofmetalcatalyst,andthenCatalytichydrogenationof2一ethylanthraquinone(EAQ)into2一EAQH2isoxidizedbyO2toyieldH202withreg

7、enerationoftheethylanthrahydroquinone(EAQH2)isthekeyreactioninthestartingEAQ.ThetargetproductEAQH2formedinthequinone-industrialsynthesisofH2O2.Inthismethod,EAQishydroge—hydroquinonestageundergoesfurtherhydrogenationtogiveReceived:November26,2014;Revised:January28,20l5:PublishedonW

8、eb:January29,2015.’Correspondinga

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