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《蒽醌加氫反應(yīng)鈀基催化劑的改性研究》由會員上傳分享，免費在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫。
1、蒽醌加氫反應(yīng)鈀基催化劑的改性研究StudyontheModificationofPd-basedCatalystforAnthraquinoneHydrogenationReaction學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工程作者姓名：高凱歌指導(dǎo)教師：張金利教授天津大學(xué)化工學(xué)院二零一七年五月萬方數(shù)據(jù)萬方數(shù)據(jù)獨創(chuàng)性聲明本人聲明所呈交的學(xué)位論文是本人在導(dǎo)師指導(dǎo)下進行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特別加以標注和致謝之處外，論文中不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或撰寫過的研究成果，也不包含為獲得天津大學(xué)或其他教育機構(gòu)的學(xué)位或證書而使用過的材料。與我一同工作的同志對本研究所做的任何貢獻均已在論文
2、中作了明確的說明并表示了謝意。學(xué)位論文作者簽名：簽字日期：年月日學(xué)位論文版權(quán)使用授權(quán)書本學(xué)位論文作者完全了解天津大學(xué)有關(guān)保留、使用學(xué)位論文的規(guī)定。特授權(quán)天津大學(xué)可以將學(xué)位論文的全部或部分內(nèi)容編入有關(guān)數(shù)據(jù)庫進行檢索，并采用影印、縮印或掃描等復(fù)制手段保存、匯編以供查閱和借閱。同意學(xué)校向國家有關(guān)部門或機構(gòu)送交論文的復(fù)印件和磁盤。（保密的學(xué)位論文在解密后適用本授權(quán)說明）學(xué)位論文作者簽名：導(dǎo)師簽名：簽字日期：年月日簽字日期：年月日萬方數(shù)據(jù)萬方數(shù)據(jù)摘要過氧化氫是一種環(huán)境友好型試劑，被廣泛應(yīng)用于環(huán)境保護、造紙工業(yè)、紡織工業(yè)、化學(xué)品合成、消毒、電子工業(yè)、冶金工業(yè)以及航天等行
3、業(yè)。蒽醌法是雙氧水生產(chǎn)的最主要方法，其關(guān)鍵步驟是蒽醌催化加氫。研究催化效果好、成本低的加氫催化劑對提升雙氧水產(chǎn)率和降低生產(chǎn)成本具有重大意義。因此，本論文主要從添加第二種金屬和載體改性兩個方面對Pd/Al2O3催化劑進行改性研究，以改善其蒽醌加氫效果。向Pd/Al2O3中加入Ru制備了PdRu/Al2O3雙金屬催化劑，發(fā)現(xiàn)Ru的加入可以改善催化劑的性能。PdRu/Al2O3催化性能的提升是Pd和Ru之間協(xié)同效應(yīng)的結(jié)果。PdRu催化劑吸附和活化氫氣的能力更強，而且Ru4+作為親電子位點，與C=O鍵上氧的孤對電子相互作用，增強了催化劑吸附和活化蒽醌分子中C=O鍵的
4、效果。即Ru的加入既增強了催化劑吸附和活化氫氣的能力，又促進了其對蒽醌分子中C=O鍵的活化，因而提高了蒽醌加氫效率。在Al2O3上原位合成MgAlZr-LDH來改性Al2O3載體，然后負載Pd制備的Pd/MgAlZr-MMO@Al2O3用于蒽醌加氫時，比Pd/Al2O3具有更高的催化活性和選擇性。對于MgAlZr-LDH@Al2O3復(fù)合載體，規(guī)整的層板狀水滑石結(jié)構(gòu)相互交織，提高了載體的比表面積，而且水滑石結(jié)構(gòu)具有限域作用，因而提高了活性金屬的分散度，而且在MgAlZr-LDH中，Zr均勻分布在層狀水滑石的晶格之中，與Pd強烈作用，會進一步誘導(dǎo)Pd的分散，因此
5、提高了催化活性。另外，在Pd/MgAlZr-MMO@Al2O3中，在氧化鋁上原位合成的水滑石結(jié)構(gòu)使載體外表面面積增加，活性金屬的浸漬深度更淺，蒽醌分子擴散距離和停留時間變短，過度加氫少，因而活性蒽醌選擇性提高。關(guān)鍵詞:過氧化氫，蒽醌加氫，雙金屬催化劑，載體改性，水滑石，協(xié)同效應(yīng)I萬方數(shù)據(jù)II萬方數(shù)據(jù)ABSTRACTHydrogenperoxideisanenvironmentallyfriendlyreagent.Ithasbeenwidelyusedinmanyfields,suchasenvironmentalprotection,papermaking
6、,textile,chemicalsynthesis,disinfection,electronics,metallurgy,aerospaceandetc.Anthraquinonerouteisthemostimportantmethodintheproductionofhydrogenperoxide,inwhichthekeystepisthecatalytichydrogenationofanthraquinone.Developmentofcatalystswithsuperiorcatalyticperformanceandlowcosthav
7、egreatsignificanceforincreasingthehydrogenperoxideproductionandreducingtheproductioncost.Hence,inthethesis,wemadeattemptstoimprovetheeffectofanthraquinonehydrogenationcatalystthroughincorporatingasecondmetalaswellasmodifyingthesupport.BimetallicPdRucatalystshadbeenpreparedbyaddingR
8、utoPd/Al2O3,thesuperiorper
