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1、無導(dǎo)向劑水熱合成NaY型分子篩及其催化性能研究摘要以硅酸鈉和鋁酸鈉為主要原料,在無導(dǎo)向劑條件下,采用直接晶化法制備了NaY型分子篩??疾炝岁惢瘯r(shí)間、晶化時(shí)間、晶化溫度、體系的水含量和n(Na2O)/n(SiO2)等因素對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)和形貌的影響。采用X射線衍射(XRD)對(duì)樣品進(jìn)行了表征。結(jié)果表明:n(Na2O)/n(SiO2)和n(H2O)/n(Al2O3)影響產(chǎn)物結(jié)晶度,當(dāng)n(Na2O)/n(SiO2)=1.0、n(H2O)/n(Al2O3)=160時(shí)產(chǎn)物結(jié)晶度較好。用最佳水熱條件下合成的NaY型分子篩負(fù)載Pd2+,得到Pd/NaY
2、催化劑,研究Pd/NaY催化劑對(duì)苯甲醇氧化為苯甲醛的催化性能。關(guān)鍵詞:PdNaY無導(dǎo)向劑苯甲醇氧化反應(yīng)IStudyofNaYsynthesisbyhydrothermolmethodwithoutseedanditscatalyticperformanceABSTRACTUsingsodiumsilicateandsodiumaluminateasrawmaterials,NaYzeolitesweresynthesizedbydirectcrystallizationwithoutseedgel.Thehydrothermalsy
3、nthesisconditionsincludingagingtime,crystallizationtemperatureandtime,watercontentandn(Na2O)/n(SiO2)inthesystemwereinvestigated.ThesynthesizedNaYwerecharacterizedbyX-raydiffraction(XRD).Theresultsindicatethatincreasingagingtimefavorstheformationofmorenuclears,buttoolon
4、gagingtimeleadstoincreaseparticlesizeofzeolite.HighcrystallinityNaYaresynthesizedwhenn(Na2O)/n(SiO2)andn(H2O)/n(Al2O3)are1.0and160,respectively.ThePd/NaYweresyntheziedbyimpregnationofPd2+ontoNaY.ThecatalyticperformanceofPd/NaYwasstudiedfortheoxidationofbenzylalcoholtob
5、enzaldehyde.Keywords:PdNaYnon-seedbenzylalcoholoxidationI目錄摘要IABSTRACTII第一章文獻(xiàn)綜述11.1NaY分子篩的研究成果及發(fā)展前景11.2NaY分子篩的合成方法21.2.1酸浸偏高嶺土-堿水熱反應(yīng)體系NaY分子篩的合成21.2.2導(dǎo)向劑法21.2.3NaY分子篩的微波合成[8]21.2.4無導(dǎo)向劑,以硅酸鈉和鋁酸鈉水熱直接合成NaY31.3苯甲醇液相氧化制苯甲醛催化劑的研究進(jìn)展31.3.1負(fù)載型Ru基催化劑41.3.2負(fù)載型Pd基催化劑41.3.3負(fù)載型Au基催化劑
6、5第二章實(shí)驗(yàn)方法72.1NaY的制備72.1.1實(shí)驗(yàn)原料及儀器72.1.2制備NaY的一般步驟72.2分組實(shí)驗(yàn)72.2.1陳化時(shí)間對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)影響。72.2.2晶化時(shí)間對(duì)分子篩形貌和晶型的影響82.2.3晶化溫度對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)的影響82.2.4n(Na2O):n(SiO2)對(duì)反應(yīng)的影響82.2.5水含量對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)的影響82.3NaY的表征92.4催化劑的制備及催化性能92.4.1Pd/NaY的制備92.4.2Pd/NaY催化氧化苯甲醇。9第三章實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論103.1引言103.2結(jié)果與討論103.2.1陳化時(shí)間對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)影103
7、.2.2晶化時(shí)間對(duì)分子篩晶型的影響113.2.3晶化溫度對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)的影響113.3.4n(Na2O):n(SiO2)對(duì)反應(yīng)的影響123.3.5水含量對(duì)分子篩結(jié)構(gòu)的影響133.8Pd/NaY對(duì)苯甲醇氧化催化性能研究153.8.1最佳條件下制得的NaY及Pd/NaY樣品的XRD譜圖153.8.2苯甲醛的產(chǎn)率15第四章結(jié)論與展望17參考文獻(xiàn)18致謝20南京工業(yè)大學(xué)本科生畢業(yè)設(shè)計(jì)(論文)第一章文獻(xiàn)綜述1.1NaY分子篩的研究成果及發(fā)展前景Y型分子篩作為催化劑活性組元或者催化劑載體而廣泛應(yīng)用于催化裂化、加氫催化及異構(gòu)化等煉油過程中。常規(guī)方法
8、合成的Y型分子篩一般有1000nm左右的晶粒尺寸,已有研究表明,小晶粒尺寸的Y型分子篩由于具有較大的外表面積和較高的晶內(nèi)擴(kuò)散速率,在提高轉(zhuǎn)化大分子能力、減少產(chǎn)物的二次裂化及降低催化劑結(jié)焦方面,表現(xiàn)出比常規(guī)晶粒尺寸Y型分子篩更為優(yōu)越的性