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1、多核銅配合物的晶體合成及磁性研究目錄摘要第一章緒論1.1論文研究背景及意義1.2本論文的主要研究?jī)?nèi)容第二章分子磁性的理論基礎(chǔ)2.1.Hoffmann.分子磁性理論2.2.Kahn分子磁性理論2.3.Noodleman分子磁性理論第三章多核銅配合物的晶體合成方法3.1溶液中晶體的生長(zhǎng)3.2界面擴(kuò)散法3.3蒸汽擴(kuò)散法3.4凝膠擴(kuò)散法3.5水熱法和溶劑熱法3.6升華法第四章多核銅配合物文獻(xiàn)綜述4.1雙核銅配合物4.2四核銅配合物4.3六核銅配合物4.4小結(jié)摘要功能配合物的設(shè)計(jì)、合成及相關(guān)性質(zhì)研究是當(dāng)前配位化學(xué)研究的熱點(diǎn)。近幾十年來(lái)，分子磁學(xué)發(fā)展迅
2、猛，已成為一個(gè)新興的前沿研究領(lǐng)域，本文圍繞橋聯(lián)多核銅配合物的分子磁學(xué)這一前沿課題進(jìn)行了深入和系統(tǒng)的研究，為進(jìn)一步豐富和拓展功能配合物的研究提供了一定的理論依據(jù)和某些有用的信息。在分子磁學(xué)方面，本論文以磁性分子設(shè)計(jì)為主線，闡述了分子基磁體的基本理論，介紹了制備符合衍射要求的單晶制備方法，并重點(diǎn)研究了橋聯(lián)多核銅配合物結(jié)構(gòu)及磁-構(gòu)關(guān)系，分析和探討了磁相互作用與分子結(jié)構(gòu)和電子結(jié)構(gòu)之間的關(guān)系，得到一些有價(jià)值的信息和結(jié)論。對(duì)磁交換機(jī)理研究和磁性分子設(shè)計(jì)具有一定指導(dǎo)意義。關(guān)鍵詞：磁性、分子基磁體、單晶培養(yǎng)、配位聚合物、多核銅配合物第一章緒論§1.1選題背
3、景與研究意義自十九世紀(jì)末二十世紀(jì)初Werner奠定配位化學(xué)的基礎(chǔ)以來(lái)，配位化學(xué)始終處于無(wú)機(jī)化學(xué)的研究前沿，一個(gè)世紀(jì)以來(lái)，配位化學(xué)不僅與化學(xué)的其它分支，如有機(jī)化學(xué)、物理化學(xué)、分析化學(xué)等，相互交叉、綜合，而且不斷向其它學(xué)科如物理學(xué)、材料科學(xué)及生命科學(xué)等延伸和滲透，形成了許多富有生命力的嶄新的邊緣學(xué)科領(lǐng)域[1]。近二、三十年來(lái)，配位化學(xué)的研究熱點(diǎn)主要集中在以揭示金屬離子和生命體系相互作用為主要研究?jī)?nèi)容的生物配位化學(xué)[2]和以開(kāi)發(fā)新穎光學(xué)、電學(xué)和磁性分子材料為主要目的的功能配位化學(xué)[2-7]，在各國(guó)有關(guān)科學(xué)工作者的共同努力下，這些領(lǐng)域的研究成果層出
4、不窮，極大的推動(dòng)了配位化學(xué)的發(fā)展。在這種背景下。論文開(kāi)展了多核金屬配合物的設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)和分子磁性研究。一、多核金屬配合物的分子磁性研究近年來(lái)，以開(kāi)殼層分子（含未成對(duì)電子分子）及開(kāi)殼層分子聚焦體的磁性質(zhì)為研究?jī)?nèi)容的邊緣學(xué)科----分子磁學(xué)進(jìn)入了一個(gè)蓬勃發(fā)展嶄新時(shí)期，成為跨越物理、化學(xué)、材料科學(xué)和生命科學(xué)等諸多學(xué)科的最為活躍的前沿研究領(lǐng)域之一[5-9]。化學(xué)家很早就涉及到分子磁學(xué)[10]，過(guò)渡金屬化合物的磁性研究在配位化學(xué)，尤其是配位化學(xué)鍵理論的發(fā)展中曾起到了極大的推動(dòng)作用，磁性測(cè)量至今仍然是配位化學(xué)的重要研究手段之一。但當(dāng)今配合物分子磁性研究和
5、重點(diǎn)已由單核配合物轉(zhuǎn)向多自旋載體的多核配合物及配位聚合物。近年來(lái)分子磁性的發(fā)展動(dòng)力和研究興趣主要來(lái)自于材料科學(xué)和生命科學(xué)。在生命科學(xué)領(lǐng)域，隨著對(duì)生命現(xiàn)象研究的不斷深入，人們發(fā)現(xiàn)許多生命過(guò)程利用了金屬離子及金屬離子之間和相互作用，具有磁偶合相互作用和多核配位中心存在于許多金屬蛋白和金屬酶和活性部位，例如，細(xì)胞色素氧化酶（CytochromeOxidase）的活性部位包含反鐵偶合的CuII-FeIII中心［11］；酪氨酸酶（Tyrosinase）含有反鐵磁偶合的雙銅（II）單元；許多非血紅素鐵蛋白中存在氧原子橋聯(lián)的雙鐵。這些偶合體系參與了金屬的
6、存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)移、載氧及酶催化等重要的生命活動(dòng)。研究這些體系中金屬離子間的磁相互作用，闡明磁性與活性中心結(jié)構(gòu)及生物活性之間的關(guān)系，是世紀(jì)之交和生命科學(xué)給生物無(wú)機(jī)化學(xué)、分子磁學(xué)等相關(guān)領(lǐng)域提出的挑戰(zhàn)性課題之一［12］，該課題將有助于揭示金屬酶催化等生命過(guò)程和化學(xué)物理本質(zhì)，對(duì)分子生物工程的實(shí)施和生物功能材料的研制有重要和意義。在材料科學(xué)領(lǐng)域，具有特殊的光、電和磁學(xué)性質(zhì)的各種新型分子功能材料發(fā)展異常迅猛，在磁性分子材料方面，分子基磁體、單分子磁體和自旋轉(zhuǎn)換配合物表現(xiàn)出十分誘人的應(yīng)用前景，因而得到各國(guó)科學(xué)家的廣泛關(guān)注：（1）分子基鐵磁體是指在一定臨界溫度（
7、Tc）下具有自發(fā)磁化作用的分子性化合物［13-16］。在信息儲(chǔ)存與轉(zhuǎn)換等方面有很大的潛在應(yīng)用價(jià)值。根據(jù)自旋載體的不同，分子基磁體可分為無(wú)機(jī)配合物體系［17、18］、有機(jī)自由基體系［19］金屬-自由基體系［20、21］三種類型，其中以第一類體系的研究最為廣泛和深入。（2）單分子磁體是一種可磁化的分子［22-24］，其分子磁矩的取向發(fā)生反轉(zhuǎn)時(shí)需克服一個(gè)較大的能壘，在低溫下可觀察到異相（out-of-phase）交流磁化率信號(hào)和磁滯回線。一些單分子磁體還表現(xiàn)出磁化量子隧道效應(yīng)。在應(yīng)用上，有可能利用單分子磁體研制存儲(chǔ)密度極高的量子存儲(chǔ)元件，用于未來(lái)
8、的量子計(jì)算機(jī)。（3）自旋轉(zhuǎn)移效應(yīng)（spin-transition）是指在某種外界微擾（光輻射或溫度、壓力的變化）下，某些金屬配合物體系在高自旋態(tài)（HS）和低自旋態(tài)（LS）之間發(fā)生
