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1、第３８卷第５期稀有金屬材料與工程Ｖ０１．３８，Ｎｏ．５２００９焦５月ＲＡＲＥＭＥＴＡＬＭＡＴＥＲＩＡＬＳＡＮＤＥＮＧｎ惦ＥＲＩＮＧＭａｙ２００９不同載體負(fù)載的Ｐｄ催化劑上ＣＯ氧化性能比較畢玉水，趙曉紅（泰山醫(yī)學(xué)院，山東泰安２７１０１６）摘要：采用沉淀．沉積法制備了一系列不同載體負(fù)載的納米Ｐｄ催化劑。以ＣＯ氧化為模型反應(yīng)，考察了載體差異對(duì)催化劑ＣＯ催化氧化性能的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn)，載體對(duì)Ｐｄ催化劑的ＣＯ催化氧化性能影響較大，以分子篩為載體的Ｐｄ催化劑的活性明顯優(yōu)于金屬氧化物擔(dān)載的催化劑。同時(shí)，考察了反應(yīng)溫度、時(shí)間、空速及加濕
2、條件等對(duì)催化荊ＣＯ氧化活性的影響，并利用ＸＲＤ和ＸＰＳ等測(cè)試手段對(duì)催化劑體相結(jié)構(gòu)和表面狀態(tài)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明：催化劑的活性隨著反應(yīng)溫度的升高而增加，隨著空速的增加而降低。ＸＲＤ和ＸＰＳ結(jié)果證實(shí)不同載體負(fù)載的催化劑其表面活性Ｐｄ物種的狀態(tài)有較大差異，分子篩載體利于活性Ｐｄ物種向催化劑表面遷移，這種作用以及Ｐｄ物種的高分散與催化劑的活性直接相關(guān)。關(guān)鍵詞：載體；Ｐｄ催化劑；ＣＯ氧化；活性中圖法分類號(hào)；０６４３．３文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼；Ａ文章編號(hào)：１００２－１８５Ｘ（２００９）０５?０８７０—０６低溫ＣＯ催化氧化在環(huán)境保護(hù)，空氣凈化、封閉內(nèi)循環(huán)式Ｃ
3、０２激光器、ＣＯ氣體傳感器，ＣＯ防毒面罩以及燃料電池等方面具有廣闊的應(yīng)用前景，因而倍受關(guān)注【卜４】。此外在理論研究方面，該反應(yīng)還常常用作研究氧化催化劑的模型反應(yīng)，以揭示催化劑結(jié)構(gòu)與性能性質(zhì)對(duì)負(fù)載Ａｕ催化劑的ＮＯ還原活性、Ｈ２和ＣＯ氧化活性有顯著影響【１８】。Ｍｏｔｏ等【１９】發(fā)現(xiàn)負(fù)載在Ｓｉ０２、Ａ１２０３和Ｓｉ０２．Ａ１２０３上的Ｐｄ催化劑的ＣＨ４氧化活性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)參數(shù)各不相同。鐘依均等【２０】發(fā)現(xiàn)載體對(duì)銀催化劑的ＣＯ氧化活性及其表面氧化性質(zhì)影響較大。的關(guān)系，探討其反應(yīng)機(jī)理【５ｑ０１。目前，有關(guān)Ｐｄ催化ＣＯ氧化新材料的研究較為活
4、躍，ＣＯ的低溫催化氧化是典型的表面催化反應(yīng)，催化反應(yīng)取決于表面活性中心的性質(zhì)。貴金屬以其良好的ＣＯ、０２吸附和活化性能是催化ＣＯ完全氧化的首選催化劑。Ｐｄ是這類催化劑的常用活性組分。對(duì)其反應(yīng)機(jī)理，一般認(rèn)為Ｐｄ催化劑上的ＣＯ氧化遵循Ｌａｎｇｍｕｉｒ－Ｈｉｎｓｈｅｌｗｏｏｄ機(jī)制【１卜”】，然而對(duì)于活性物種的研究，卻仍存在諸多分歧。如有文獻(xiàn)認(rèn)為［１４．ｔ５】，Ｐｄ催化劑表面的活性物種為零價(jià)金屬Ｐｄ粒子，而Ｌｕｏ等【１６】研究認(rèn)為ＰｄＯ是主要活性物種，Ｖｅｎｅｚｉａ，Ｊａｅｇｅｒ等【６’１７】的研究則證明催化劑表面活性組分為Ｐｄ和ＰｄＯ，Ｋｕｌ
5、ｓｈｒｅｓｈｔｈａ等【７】研究提出一定量非化學(xué)計(jì)量ＰｄＯ。（０＜朋＜１＝的形成對(duì)ＣＯ氧化反應(yīng)有促進(jìn)作用。一般而言，催化劑的活性中心常常為一些結(jié)構(gòu)缺陷位，若活性高，其穩(wěn)定性相對(duì)就差，因此要同時(shí)滿足活性和穩(wěn)定性的要求較為困難，這是目前催化劑設(shè)計(jì)遇到的重要瓶頸。載體對(duì)催化劑的活性和穩(wěn)定性影但以分子篩為載體的催化劑設(shè)計(jì)、制備與反應(yīng)化學(xué)研究還很少涉及。分子篩具有較大的比表面積、較高的穩(wěn)定性和豐富的三維立體空間孔結(jié)構(gòu)等特點(diǎn)，并同時(shí)兼?zhèn)浼{米材料的特征，在其表面構(gòu)建催化活性中心可望起到多功能催化的作用【２１１。負(fù)載型Ｐｄ催化劑通常采用傳統(tǒng)浸漬法制備，
6、即先將活性組分與載體等體積浸漬，使活性組分分散在載體上，然后經(jīng)煅燒等后續(xù)處理制得；這樣制備的催化劑其活性和穩(wěn)定性一般不高，活性組分分散度較差。本研究采用沉淀．沉積法，以Ｐｄ為主活性組分，以結(jié)構(gòu)不同的１３Ｘ和ＺＳＭ．５分子篩為載體制備催化劑，并與傳統(tǒng)氧化物載體負(fù)載的催化劑相比較，考察載體對(duì)催化劑ＣＯ氧化性能的影響，還與ＸＲＤ和ＸＰＳ等表征結(jié)果相關(guān)聯(lián)，詳細(xì)探討了不同載體負(fù)載的催化劑其表面狀態(tài)與催化反應(yīng)性能之間的構(gòu)效關(guān)系和ＣＯ氧化反應(yīng)機(jī)理。響較大，因此許多研究者將工作重點(diǎn)轉(zhuǎn)移到載體上，其中研究較多的是氧化物載體。例如：氧化物載體的１實(shí)驗(yàn)
7、收稿日期：２００８－０５．１０基金項(xiàng)目：泰山醫(yī)學(xué)院博士基金項(xiàng)ＩＥｌ（９３９）；泰山醫(yī)學(xué)院自然科學(xué)科研計(jì)劃項(xiàng)ｌ目（２００７ｚｋ０６８）．泰山醫(yī)學(xué)院青年科學(xué)基金資助項(xiàng)Ｉ目（９７２）作者簡(jiǎn)介：畢玉水，男，１９７７年生，博士，副教授，泰山醫(yī)學(xué)院化學(xué)與化學(xué)工程學(xué)院，山東泰安２７１０１６，Ｅ－ｍａｉｌ：ｙｓｂｉ＠ｔｓｍｃ．ｅｄｕ．ｃｎ萬方數(shù)據(jù)第５期畢玉水等：不同載體負(fù)載的Ｐｄ催化劑上ＣＯ氧化性能比較－８７１?載體Ｓｉ０２由青島海洋化工廠提供，１３Ｘ分子篩伽ｓ加＾ｌ＿５）由上海環(huán)球聯(lián)碳分子篩有限公司提供，ＺＳＭ．５分子篩（ｎｓｉ／ｎ＾ｌ＿１８）由
8、蘭州煉油總廠催化劑廠提供，Ｃｅ０２由硝酸亞鈰經(jīng)６５０℃空氣氣氛中分解４ｈ制得。硝酸鈀由中國醫(yī)藥集團(tuán)上?；瘜W(xué)試劑公司提供。負(fù)載型Ｐｄ催化劑采用沉淀．沉積法制備，Ｐｄ負(fù)載量為Ｏ．７％（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）。根據(jù)催化劑的組
