粉末模壓法鎳催化劑制備及其在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)的應(yīng)用

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1、一救847343J一—礦餓天事大謦碩士學(xué)位論文學(xué)科專業(yè)：化學(xué)工藝作者姓名：王嵩林指導(dǎo)教師：劉宗章副教授夭湟大學(xué)研窖牛疇摘要天然氣制合成氣生產(chǎn)工藝的改進(jìn)和開發(fā)是天然氣化工領(lǐng)域重要的研究課題。近年來，甲烷部分氧化反應(yīng)制合成氣生產(chǎn)工藝因其具有能耗低、H2和CO選擇性高、產(chǎn)物H2／CO比值接近于2等優(yōu)點(diǎn)而引起人們的廣泛的重視。鎳基催化劑因其具有與貴金屬催化劑相當(dāng)?shù)拇呋钚远饛V大研究工作者的注意。負(fù)載型鎳基催化劑在反應(yīng)條件下，存在活性組份易燒結(jié)、易流失等缺陷。本文采用粉末模壓法制備金屬催化劑，在鎳粉中加入聚四氟乙烯(PTFE)分散液達(dá)到造孔的

2、目的，經(jīng)過冷壓成型、燒結(jié)等步驟，制備了粉末模壓法鎳催化劑，并研究了催化劑的制備及其影響因素。采用粉末模壓法制備催化劑具有以下優(yōu)點(diǎn)：(1)通過改變PTFE含量和調(diào)節(jié)冷壓成型壓力，以及控制粉末的粒度，可以改善催化劑的孔結(jié)構(gòu)和比表面積等催化劑宏觀物性；(2)粉末模壓法可以制備以活性組份為主體的金屬催化劑，有效解決催化劑活性組份流失問題。助劑Cu的添加可有效改善甲炕部分氧化反應(yīng)中Hz的脫附性能，提高了H2選擇性?？疾炝薈H4／02配比、反應(yīng)溫度、空速等工藝條件對(duì)粉末模壓法Ni—Cu催化劑的影響，并對(duì)催化劑進(jìn)行了表征，為進(jìn)一步改善催化劑制各工藝提

3、供依據(jù)。粉末模壓法Ni—Cu催化劑在甲烷部分氧化制合成氣反應(yīng)中具有較好的催化活性。催化劑制備的適宜條件為：PTFE添加量為5wt％、成型壓力2000Mpa、燒結(jié)溫度為420℃(1h)和1000℃(2h)，Cu的適宜添加量為6wt％。實(shí)驗(yàn)得到優(yōu)化的工藝條件為：原料氣中CHd02配比2,0、反應(yīng)溫度950℃、空速為1．4x105h-1。在此條件下進(jìn)行的催化劑性能評(píng)價(jià)得到的反應(yīng)結(jié)果為：CH一轉(zhuǎn)化率為90．1％，H2和CO選擇性分別為87．3％和87．9％，產(chǎn)物中H2／CO比為1，98。關(guān)鍵詞：粉末模壓法鎳催化劑甲烷部分氧化合成氣ABSTRAC

4、TTheimprovementofsyngasprocessisaveryimportantresearchfieldinnaturegasindustry．Recently,theadvantageofpartialoxidationofmethanetosyngassuchaslowenergyconsumption，hi曲selectivitiesofH2andCOandwithaH2／COratiocloseto2attractedattentionsofresearchers．Nickelbasecatalystexhibit

5、shighactivityandselectivityforpartialoxidationofmethanetosyngas，Butduringthereaction，theactivitycomponentisfoundtobesinteredanddiminished．Inthispaper,thenickelcatalystswerepreparedbythepowdermoulding，bytheprocessofmixing，mouldingandsintering．Furthemore，thepreparationandi

6、nfluencefactorsofthenickelcatalystwerestudied．Thecontrolofporestructureandsurfaceareaofcatalystbyadjusting-PTFEcomponents，powdersizeandmouldingpressure，inadditiontothepreventionoftheactivecomponentsrunning—outexhibitedtheremarkbleadvantagesofthepowdermouldingnickelcataly

7、st．TheadditionofcoppercanimprovethedesorptionablityofH2onthesurfaceofpowdernickelcatalystonthereactionofpartialoxidationofmethane，andincreasetheselectivitiesofH2．TheeffectsofCH4／02ratio，reactiontemperature，spacevelocityonthepowdernickelcatalystactivitywereinvestigated．Th

8、ecatalystswerecharacterizedtoprovideusefulinformationforcatalystmodification．ThepowderNi—Cucatalysthasg