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《甲烷部分氧化制取合成氣鎳基催化劑及工藝條件研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、2005年1月摘要甲烷催化部分氧化制合成氣具有反應(yīng)速度快、能耗低、設(shè)備投資小及產(chǎn)品中H2／CO摩爾比接近2．0等優(yōu)點(diǎn)，是甲烷利用的有效途徑之一。本論文在本課題組前期工作的基礎(chǔ)上，采用TPR、XRD、TEM、TG、BET及活性評(píng)價(jià)等手段，分別對(duì)甲烷部分氧化制合成氣Ni／MgO—Ce02．CaO．A1203催化劑的制各條件及反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了較為系統(tǒng)的研究。研究結(jié)果表明，隨焙燒溫度的升高，催化劑中鎳物種與載體作用逐漸增強(qiáng)。雖然焙燒溫度提高會(huì)使催化劑比表面降低，但由于尖晶石結(jié)構(gòu)的形成，其熱穩(wěn)定性會(huì)明顯提高
2、，將有利于抑制催化劑在反應(yīng)過(guò)程中因燒結(jié)而失活的可能性。與低溫焙燒的催化劑相比，高溫焙燒的催化劑仍表現(xiàn)出良好催化反應(yīng)性能，并具有相對(duì)較好的穩(wěn)定性，反應(yīng)過(guò)程中床層的熱點(diǎn)溫度相對(duì)較低。9500(2是較為適宜的焙燒溫度。采用浸漬法、干混法、濕混法及溶膠一凝膠法并經(jīng)9500C焙燒的催化劑研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)，濕混法制備的催化劑的還原溫度相對(duì)較低，該方法不僅簡(jiǎn)化了催化劑的制備工藝，催化劑還具有較佳的催化反應(yīng)性能。與v．A1203相比，采用MgAl204為載體制備的催化劑仍具有的很好的催化活性和較低的熱點(diǎn)溫度，有利于催化
3、劑的實(shí)際應(yīng)用。通過(guò)對(duì)催化劑反應(yīng)工藝條件的研究發(fā)現(xiàn)，催化劑經(jīng)在與焙燒溫度相同的溫度條件下進(jìn)行等溫還原性能較佳。對(duì)于POM。1催化劑，在氣體空速為4．35x105h1，加熱爐溫在8000C，CH4／02比為1．75，Db／Dp=16．7的條件下，甲烷轉(zhuǎn)化率、CO和H2的選擇性分別可達(dá)99％、95％、97％，產(chǎn)物中甲烷的干基含量低于O．5％。此外，采用雙床反應(yīng)器不但降低了催化劑的床層熱點(diǎn)溫度，保證反應(yīng)的安全穩(wěn)定的進(jìn)行，而且有利于調(diào)整產(chǎn)物的比例。關(guān)鍵詞：甲烷，部分氧化，合成氣，Ni基催化劑，工藝條件，熱點(diǎn)溫
4、度，甲烷殘留量，焙燒溫度，MgAl204AbstractComparedwithmethanereformingwithsteamorcarbondioxide，catalyticpartialoxidationofmethanetosyngasisabetterapproachformethaneutilization，forithasmanyadvantagessuchashigherspacevelocity,lowerpowercost，smallerreactorandH2／COratio
5、ofsyngascloseto2．0，whichisfavorabletosynthesisofmethanolorotherhigh．gradealcoh01．Inthiswork，aseriesofNi／MgO—Ce02。CaO‘A1203catalystswereprepared，andtheirphysico—chemicalpropertieswerecharacterizedbymeansofTPR、XRD、TEM，TG?BETandcatalyticperformanceevaluat
6、ion．Additionally,thereactionconditionsforpartialoxidationofmethanewereoptimized．Calcinationstemperatureisanimportantfactorforcatalystpreparation．WiththeincreaseofcalcinationstemperatureforNi／MgO·Ce02一CaO—A1203catalysts，theinteractionbetweennickelspecie
7、sandsupportbecamestronger．Comparedwith7-ahtmina，thecatalystsshowedlargerspecificsurfaceareaevenathighercalcinationstemperatureduetotheformationofspinel，suchasNiAl204andMgml204．TheformationNiAl204spinelbenefitedtothedispersionofnickel，andSOsmallernickel
8、crystalliteswouldbeformedafterreduction．Inthepartialoxidationofmethanetosyngas，thecatalystscalcinedathighertemperatureexhibitedbeRerstability,especiallycalcinedat9500C．Moreover,thehotspottemperatureofbedforthecatalystscalcinatedathighte
