載鈀石墨相氮化碳液相催化加氫脫氯的研究

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1、分類號(hào)密級(jí)ＵＤＣ＾犬李＿ＮＡＮＪＮＧＵＮＶＥＲＳＴＹＯＦＳＣＥＮＣＥ＆ＴＥＣＨＮＯＬＯＧＹＩＩＩＩ碩士學(xué)位論文載鈕石墨相氮化碳液相催化加氫脫氯的研究（題名和副題名）詳文慧（作者姓名）指＃名江芳副教授陳歡講師學(xué)位類別工學(xué)領(lǐng)士學(xué)科名稱環(huán)境工程研究方向水污染控制論時(shí)間２０１５．３。注：》的類號(hào)１注明《國(guó)際十進(jìn)分類法ＵＤＣ碩士學(xué)位文？？．載鈕石墨相氮化碳液相催化加氫脫氯的研究作者：譚文慧

2、指導(dǎo)教師：江芳副教授陳歡講師南京理工大學(xué)２０１５年３月Ｍ．Ｄ．ＤｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎＴｈｅｓｔｕｄｙｏｆｌｉｑｕｉｄｃａｔａｌｙｔｉｃｈｙｄｒｏｄｅｃｈｌｏｒｉｎａｔｉｏｎｏｖｅｒａｌｌａｄｉｕｍｌｏａｄｅｄｐｒａｈｉｔｉｃｃａｒｂｏｎｎｉｔｒｉｄｅｇｐＢｙＷｅｎｈｕｉＴａｎＳｕｐｅｒｖｉｓｅｄｂｙＡｓｓｏｃｉａｔｅＰｒｏ．Ｆａｎｉａｎｇ＆Ｌｅｃ．ＨｕａｎＣｈｅｎｆｇＪＮａｎｉｎｇＵｎｉｖｅｒｓｉｔｏｆＳｃｉｅｎｃｅ＆Ｔｅｃ

3、ｈｎｏｌｏｊｙｇｙＭａｒｃｈ２０１５，聲明本學(xué)位論文是我在導(dǎo)師的指導(dǎo)下取得的研究成果，盡我所知，在本學(xué)位論文中，除了加以標(biāo)注和致謝的部分外，不包含其他人已經(jīng)發(fā)表或公布過(guò)的研究成果，也不包含我為獲得任何教育機(jī)構(gòu)的學(xué)位或?qū)W歷而使用過(guò)的材料一。與我同工作的同事對(duì)本學(xué)位論文做出的貢獻(xiàn)均已在論文中作了明確的說(shuō)明。丨研究生簽名：＞１年月＞＞曰學(xué)位論文使用授權(quán)聲明南京理工大學(xué)有權(quán)保存本學(xué)位論文的電子和紙質(zhì)文檔，可以借閱或上網(wǎng)公布本學(xué)位論文的部分或全部?jī)?nèi)容，可以向有關(guān)部門(mén)或機(jī)構(gòu)送交

4、并授權(quán)其保存，、借閱或上網(wǎng)公布本學(xué)位論文的部分或全部?jī)?nèi)容。對(duì)于保密論文按保密的有關(guān)規(guī)定和程序處理。＾研究生簽名：？年０２２曰碩士學(xué)位論文載把石墨相氣化碳液相催化加氧脫氣的研究摘要世界人口的不斷增長(zhǎng)，促進(jìn)了農(nóng)業(yè)的大規(guī)模發(fā)展，而農(nóng)藥在農(nóng)業(yè)中的使用必不可少。一２４－二氯苯氧乙酸２－Ｄ）（４種除草劑，可除去多種雜草以保護(hù)農(nóng)作物正常生長(zhǎng)。，，作為其優(yōu)良的性能使其成為目前世界上最常用的除草劑之一，然而由此導(dǎo)致的環(huán)境問(wèn)題也日一２４－４－ＤＣＰ４－Ｄ的益嚴(yán)重。二氯苯齡（２）是２合成中間體，是種

5、難生物降解的氯代有，，，機(jī)污染物，其毒性大、且具有致癌性，在化工生產(chǎn)中的大量使用同樣導(dǎo)致嚴(yán)重的污染，一是美國(guó)環(huán)保署（ＵＳＥＰＡ）公布的優(yōu)先控制環(huán)境污染物之。因此，如何實(shí)現(xiàn)其高效去除是目前國(guó)內(nèi)外的研究重點(diǎn)。液相催化加氧脫氯技術(shù)具有反應(yīng)速率快、條件溫和、產(chǎn)物選擇性高、無(wú)二次污染等一優(yōu)勢(shì)。，在水處理中顯示了定的應(yīng)用潛力本論文選取石墨相氮化碳為載體，以不同方法制備了新型載鈕石墨相氧化碳催化劑，對(duì)所得材料進(jìn)行了ＸＲＤ、ＴＥＭ、Ｚｅｔａ電位、－ＸＰＳ－－、Ｎ２吸附脫附、ＩＣＰ、ＣＯ吸附、元素分析等表

6、征，同時(shí)研究了其對(duì)２４ＤＣＰ和２４Ｄ，，的脫氯效果，探討制備方法和反應(yīng)條件對(duì)催化加氫脫氯效率的影響。論文主要結(jié)論如下：ｄ／－ＣＮ化劑用于２４－ＤＣＰ的液相加氫脫氯反應(yīng)將不同制備方法得到的Ｐｇ３４催。光沉，積法制得的催化劑比浸漬法制得催化劑具有更高的催化活性，這主要是由于光沉積法制備的催化劑表面Ｐｄ粒子大小和分散更加均勾，而浸漬法負(fù)載的Ｐｄ發(fā)生了明顯的團(tuán)聚現(xiàn)。ｄ負(fù)象，從而導(dǎo)致了催化活性的差異增加Ｐ載量會(huì)使得單位質(zhì)量催化劑的催化加氫脫ｄ的利用氯效率有所提高，但單位質(zhì)量Ｐ率則大幅下降，這也與Ｐｄ在載

7、體表面的分布及團(tuán)聚現(xiàn)象有關(guān)。此外，酸性條件有利于催化加氫反應(yīng)的進(jìn)行，但回用效果卻不及堿性條１件下回收的催化劑，這與反應(yīng)過(guò)程中產(chǎn)生的ＨＣ對(duì)活性中心的不良影響有關(guān)，堿性條件可迅速中和材料表面聚集的ＨＣＬ有利于保障催化劑的穩(wěn)定性。－ａ入比例利用沉積沉淀法制備得到Ｐｄ／ｇＣ３Ｎ４催化劑，變化ＮＢＨ４加，改變催化劑中２＋２＋Ｇ２＋Ｇ－Ｐｄ／Ｐｄ＋Ｐｄ的比例，研究Ｐｄ與Ｐｄ在催化加氛脫氯中的作用。結(jié)果表明，Ｐｄ／Ｃ３Ｎ４（）ｇ２＋－Ｃ催化劑中的可將氫氣轉(zhuǎn)化成具有強(qiáng)還原性的活性氧，而Ｐｄ的存在有利于Ｃｌ鍵的

8、斷裂。同時(shí)，提高負(fù)載量，可改變催化劑表面Ｐｄ粒子的大小。大顆粒的Ｐｄ粒子利于形一－成ＰＰｄＨ，從而提高催化加氫脫氯的效率。此外，對(duì)比不同反應(yīng)底物（氯苯氧乙酸，二氯苯氧乙酸和三氯苯氧乙酸）時(shí)，發(fā)現(xiàn)氯原子增多不利于脫氯的進(jìn)行，且難易程度與苯環(huán)的取代位有關(guān)。－二４－二二關(guān)鍵詞：２，４氯苯酷，，２氯苯氧乙酸催化加氧脫氯，載鈕石墨相氮