探索納米碳管的制備及其作為催化劑載體的初步研究

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1、天津大學碩士學位論文納米碳管的制備及其作為催化劑載體的初步研究姓名:白銀石申請學位級別:碩士專業(yè):化學工藝指導教師:李振花20070601中文摘要大量理論和實驗研究表明,納米碳管(CNTs)是最有前途的催化劑載體材料之一,金屬/納米碳管催化劑可有效的將活性金屬顆粒的直徑控制在納米級,顯著提高催化劑的各種性能。因此,研究活性金屬/納米碳管催化劑的制備方法,進一步提高催化劑的各種性能,是納米碳管載體類型的催化劑能夠實現(xiàn)工業(yè)化的關鍵。本文對納米碳管與傳統(tǒng)載體進行了性能比較,并對納米碳管作為催化劑載體的應

2、用進行了初步探討。本論文分別對負載在不同載體(u-A1203、Si02、MwNTs等)上的Fe、Co、Ni系催化劑進行了研究,催化劑的活性通過納米碳管的催化化學氣相沉積(CCVD)法合成反應進行評價,結果表明:過渡金屬的活性順序為:Ni>Co>Fe,10%的Ni負載量較好;載體的性質對于催化劑生成納米碳管的形貌和活性金屬的分散性均存在影響。實驗還考察了助劑的加入對各種Ni基催化劑的影響,結果表明:與Ni摩爾比為1/4的La的加入,使得納米碳管擔載Ni催化劑的活性大大提高;La的加入,改善了催化劑生

3、成納米碳管的形貌,使其雜質變少;分析認為,這主要是因為La的加入提高了的Ni在催化劑上的分散度。本文還對納米碳管進行了HN03預處理,采用長時間回流和超聲分散相結合的方法對納米碳管進行預處理,負載Ni催化劑后,測定了其用于納米碳管制備的性能,結果表明:作為“納米顆粒模板劑”的納米碳管在催化劑焙燒的過程中可以轉化為無定形碳而將納米級的NiO纏繞和隔離,避免了Ni顆粒的聚集長大,提高了Ni的分散度,從而大大提高催化劑的活性。關鍵詞:納米碳管;催化劑載體;鎳;助劑;HN03預處理ABSTRACTProv

4、edbyagreatdealoftheoreticalandexperimentalstudies,carbonnanotubes(CNTs)havebecomeoneofthemostpromisingmaterialsinthefieldsofcatalystsupport.Comparedwithtraditionalsupports,CNTshaveunique‘'templatefunction’’intailingthesizeofmetalparticles,forexample,N

5、i/CNTscatalystscancontrolthellano—diameterofactivemetalparticleseffectivelyandimprovetheperformanceofcatalystsgreatly.Studyonpreparationmethodsofmetal/CNTsisthekeytotheindustrizationofCNTssupport.Comparisonsaremadebetweenmulti-walledcarbonnanotubes(MW

6、NTs)andtraditionalsupports;ElementaryapplicationofCNTsoncatalystsupportisalsostudiedinthisthesis.First,F(xiàn)e,CoandNiwereloadedondifferentcatalyticsupports(0【-A1203、Si02、MWNTs,eta1)topreparecatalysts.Theactivityofcatalystwasevaluatedthroughcatalyticchemic

7、alvapordeposition(CCVD)ofmethanetOproduceMWNTs.Theresultsindicatethattheactivityofsupportedtransitionmetalsdecreasesintheorderof:Ni>Co>Feandthesuitablemetalloadingis10%.Theproperitiesofsupportsalsoaffectthedispersibilityofthemetalonthemwhichresultsint

8、hechangeofmorphologyoftheMWNTsproduced.ThentheeffectofdifferentpromotersonNicatalystswastested.TheresultsshowedthatafterLaisadded,theNi/MWNTscatalystbecomesmoreactiveandthemorphologyofMWNTsproducedisalsoimprovedwhichattributedtotheincreaseofdi

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