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《試析整體型海綿鎳催化劑甲烷部分氧化制合成氣研究》由會(huì)員上傳分享，免費(fèi)在線閱讀，更多相關(guān)內(nèi)容在學(xué)術(shù)論文-天天文庫(kù)。
1、天津大學(xué)碩士學(xué)位論文整體型海綿鎳催化劑甲烷部分氧化制合成氣研究姓名：孫長(zhǎng)庚申請(qǐng)學(xué)位級(jí)別：碩士專業(yè)：化學(xué)工藝指導(dǎo)教師：劉宗章20040701中文摘要甲烷部分氧化制合成氣(POM)具有能耗低、CO和H:選擇性高、產(chǎn)物HZ/CO比值接近2等優(yōu)點(diǎn)，適合于下游甲醇生產(chǎn)和以及F-T合成。由于甲烷部分氧化反應(yīng)是在高溫、高空速卜進(jìn)行的，催化劑活性組份燒結(jié)、流失現(xiàn)象比較嚴(yán)重，而且催化劑易積炭，因此研制和開發(fā)活性高、穩(wěn)定性好的催化劑是該工藝實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的關(guān)鍵。本文考察了CH4/Oz配比、空速、反應(yīng)溫度、高徑比等工藝條件對(duì)整體
2、型海綿鎳催化劑的影響，并對(duì)催化劑進(jìn)行了一系列表征，為進(jìn)一步改善催化劑提供依據(jù)。實(shí)驗(yàn)研究表明，CH4/O:配比對(duì)反應(yīng)有著顯著的影響，隨著CH4/O:配比增加，CH4轉(zhuǎn)化率和C02選擇性卜降，CO和H:選擇性上升;反應(yīng)溫度對(duì)催化劑性能影響較大，反應(yīng)溫度升高有利于提高甲烷轉(zhuǎn)化率、CO和H:的選擇性，降低CO:選擇性;空速對(duì)反應(yīng)也有一定的影響，空速增加，CH4轉(zhuǎn)化率、CO和HZ選擇性上升，CO:選擇性下降，當(dāng)空速增加到某一值后，CH4轉(zhuǎn)化率和HZ選擇性下降，CO和C02選擇性趨向于一穩(wěn)定值;隨著高徑比的增加，C
3、H4轉(zhuǎn)化率、CO和HZ選擇性上升，C02選擇性下降，當(dāng)高徑比超過(guò)0.75后，CH4轉(zhuǎn)化率和HZ選擇性趨向于一定值，CO選擇性仍緩慢_L升。根據(jù)研究結(jié)果確定優(yōu)化后的工藝條件為:反應(yīng)溫度950`C，空速1.35x106h-',CH4/氏配比1.5,高徑比1.75,在此工藝條件下反應(yīng)8小時(shí)，CH4轉(zhuǎn)化率90%;CO選擇性90%;Hz選擇性690/6，CO:選擇性11%。為了考察本工藝在天然氣部分氧化制合成氣中的應(yīng)用前景，實(shí)驗(yàn)中測(cè)試了在整體型海綿鎳催化劑上天然氣的部分氧化反應(yīng)性能，結(jié)果表明:與甲烷為原料反應(yīng)相比
4、，天然氣部分氧化反應(yīng)中甲烷轉(zhuǎn)化率略低，對(duì)CO.H:和C仇選擇性基本沒(méi)有影響，證明該催化劑具有較好的工業(yè)應(yīng)用前景。反應(yīng)結(jié)果如下:CH4轉(zhuǎn)化率88%;CO選擇性90%;HZ選擇性68%，CO:選擇性12%。HZ-TPD實(shí)驗(yàn)表明，HZ在催化劑表面難于脫附，表面氫與表面氧反應(yīng)可能是生成H2O的主要途徑，這也可能是H:選擇性比較低的原因。關(guān)鍵詞:甲烷，部分氧化、天然氣、整體型海綿鎳催化劑、氫脫附ABSTRACTThecatalyticpartialoxidationofmethane(POM)tosyngasha
5、stheadvantagesoflowenergyconsumption,highselectivitiesofCOandH2andwithaH2/COratiocloseto2,whichcanbedirectlyusedasthefeedofmethanolorFischer-Tropschsynthesis.AsPOMisareactionunderhightemperatureandhighspacevelocity,sinteringandlosingofNiandcarbondepositi
6、onareobvious.Thekeyfactorofrealizingindustrializationistodesignandpreparethecatalystwithhighcatalyticactivity,highstabilityandlonglifeInthisthesis,theeffectsofCH4/02ratio,spacevelocity,reactiontemperature,andHIDratioonmonolithicfoamnickelcatalystactivity
7、weremeasured.Thecatalystswerecharacterizedtoprovideusefulinformationforcatalystmodification.TheresultsindicatethatCH4/仇ratioafectscatalystcapabilityinevidence,higherCH4/02ratiosareinfavorofCH4conversionsandselectivitiesofCOandH2,butC02selectivitiesdrops.
8、Bedtemperatureafectscatalystcapabilityobviously,higherreactiontemperatureisinfavorofCH4conversionsandselectivitiesofCOandH2,butC02selectivitiesfalls.Higherspacevelocitiesafectcatalystcapabilityslightly,higherspacevelocitie
